氧气气氛下退火温度对BST薄膜结构及物理性能的影响.docx

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1、氧气气氛下退火温度对 薄 膜 结 构及物理性能的影响 娄 建 忠，李 俊 颖，代 鹏 超，孙 杰，刘 保 亭（河北大学 电子信息工程学院 ，河 北 保 定 ；河北大学 物理科学与技术学院 ，河 北 保 定 ）摘要 ：利 用 溶 胶 凝 胶 法 在 （）衬 底 上 制 备 了 （）的 （）薄膜 ，采 用 磁 控 溅 射 法 构 建 了 （）电 容 器 ，研 究 了 在 氧 气 气 氛 中 不 同 退 火 温 度 对 薄 膜 结 构 及 物 理 性 能 的 影 响 结 果 发 现 ， 退 火样品 具有良好的结 晶 质量和 介电性能 退 火 样 品 在 电 场 强 度 为 时漏电流密度为 关 键 词

2、 ： 薄 膜 ；溶 胶 凝 胶 ；常 规 退 火中 图 分 类 号 ：文 献 标 志 码 ：文 章 编 号 ：（），（ ， ，；，）：（） ， ，（） ，（） ， （） ：；铁电 薄膜材料 由于其特有的物理性质在可调微波 器件方面具有很大的 应 用 潜 力 ，受 到 了 人 们 的 关 注 和研 究 钛 酸 锶 钡 （）简 称（）具有高的介电常数 、高 的 调 谐 能 力 、低漏电流密度 和 低介 电损 收 稿 日 期 ：基 金 项 目 ：河北省教育厅科学研究计划 （）；河 北 省 科学技术厅科学技术研究与发展指导计划 （）；河 北 大 学 博 士 基 金 （，）第 一 作 者 ：娄 建 忠

3、（），男 ，河 北 唐 县 人 ，河 北 大 学 教 授 ，主要从事微电子机械系统与铁电薄膜材料方向研究 ：第 期娄 建 忠 等 ：氧气气氛下退火温度对 薄膜结构及物理性能的影响 耗 等 特 性 ，可 应 用 于 动 态 随 机 存 储 器和多种可调微波元件 ，如 ：移 相 器 、滤波器和压控振荡器等近 年 来 人 们 利 用 各 种 技 术 ，例 如 ：磁 控 溅 射 、激 光 脉 冲 沉 积 （）、分 子 束 外 延 和 溶 胶 凝 胶 法 等 ，在 ， 等 单 晶 基 片 上 制 备 了 薄 膜尽 管 这 些在非硅基衬底 上 制 备 的 薄 膜 具 有 优 良的 性 能 ，但 是现 代微

4、电子 领 域中最为常用的衬底 还 是 单 晶 硅 ，因此如何 在硅衬底上生 长 高质量的 薄 膜受 到 了 人 们 的 广 泛 关 注 随着微电 子集成技术的高 速 发 展 ，各种元器件的集成 度 不 断 加 大 ，器 件 的 尺 寸 不 断 变 小 ，这 就 要 求 薄 膜 厚 度 尽 可 能 的 小 ，但 是 ，研 究 发 现 薄 膜和 金属 电极界面处会产生一 层 低 介 电 常 数 的 “介 电 死 层 ”，使 得 薄 膜 的介电性能对厚度存在 强 烈 的 依 赖 性 的 介 电 常 数 随 着 薄膜厚度的减小而 急 剧 减 小 ，一 般 可 以 用 “串 联 电 容 模 型 ”来 解

5、 释由 于 这 层 低 介 电 常 数 层 的 存 在 对 薄 膜 的 介 电 常 数 有 极 大 影 响 ，并且随薄 膜 的 厚度减小这种 影 响急剧增大 ，因 此 ，人 们 对 薄 膜的研究大多集中在 左 右 ，很 少 低 于 此 外 ，使 用 电 极 构 建 电容器能够改善 界 面 、减 小 介 电 死 层 厚 度， 但 是 ，制 备 电 极 时 薄 膜 中 的 氧 会 向 电 极 扩 散 ，在 薄 膜中形成氧空位使 其 形 成 型 导 电 ，从 而 导 致 漏 电 流 增 大 等研 究 了 退 火 对 电 容 器 漏 电 流 的 影 响 ，发现在氧气中 退 火有利于 减少 薄 膜 中

6、的 氧 空 位 ，从而减 小 电容器的漏电流 本 文 利 用 溶 胶 凝 胶 法 在 （）基 片 上 制 备 了 较 薄（）的 薄 膜 ，在 氧 气 气 氛 中 不 同 温 度 下 对 样 品 进 行 退 火 处 理 ，通 过 构 建 （）电 容器进一步研究了退火温度对电容器性能的 影 响 实 验实 验 采 用 溶 胶 凝 胶 法 在 （）衬 底 上 制 备 钛 酸 锶 钡 薄 膜 使用分析纯的乙酸钡 （）、乙 酸 锶 （） ）和 钛 酸 丁 酯 （ ） ）提 供 所 需 离 子 ，溶 剂 为 冰 乙 酸（）和 乙 二 醇 甲 醚 （），按 如 下 工 艺 制 备 前 驱 液 ：）将 乙 酸

7、锶 和 乙 酸 钡 按 化 学 计 量 比 溶 于 冰 乙 酸 中 ；）按化学计量比缓慢加入钛酸丁酯 ；）加入 适 量 的 乙二醇甲醚溶液使 其 溶 液 的 浓 度 为 ；）使 用型恒温磁力搅拌器将配 制 好 的 溶液连续搅拌 使 其 充 分 混 合 ，最 后 得 到 浅 黄 色 的 前 驱 体 溶 液 采 用 丙 酮 ，乙 醇 对 （）基 片 （下 面 记 为 ）进 行 超 声 清 洗 ，即 丙 酮 超 声 清 洗 ，乙 醇 超 声 清 洗 ，然 后 再 重 复 次 以 保 证 清 洗 干 净 最 后 用 高 纯 吹 干 供 实 验 使 用 利 用 型 匀 胶 机 将 前 驱 液 均 匀 涂

8、 在 衬 底 上 ，在 下进 行 热 处 理 以 除 去 残 余 的 有 机 物 ，重复上述过程最终得到厚度约 的 薄 膜 将 样 品 分 别 在 ， 氧 气 气氛下进行常规退火 ，即 升 温 速 率 ，降 温 速 率 ，时 间 利 用 线 衍 射 （ ）和 扫描电子显微镜 （）表 征 薄 膜 晶 体 结 构 和 结 晶 质 量 ，利 用 磁 控 溅 射 法 生 长 电 极 ，构 造 电 容器并分别使用 公 司 生 产 的 铁 电 测 试 仪 和 公 司 生 产 的 精 密 表 测量电容器的铁电性能 和 介 电 性 能 结 果 与 讨 论利 用 线 衍 射 仪 对 实 验 所 得 样 品 进

9、行 表 征 ，其 结 构 如 图 所 示 由 图 中 可 以 看 出 在 时 没 有 的 峰 出 现 ，为 非 晶 结 构 ； 退 火 样 品 出 现 了 （）和 较 弱 的 （） 个 衍 射 峰 ，随 着温度的提高， 退火样品 （）衍射峰 明 显 增 强，但 是 当 温 度 达 到 时 的 个 衍 射 峰 强 度 并未增强，反而有所下降，分析认为过高的退火温度导致界面反应和结晶退化 ，因此反映为峰值强度降低 河 北 大 学 学 报 （自 然 科 学 版 ） 年图 不 同 退 火 温 度 薄 膜 的 衍 射 图 给出了 不 同 退火温度 下样品的扫描电子显微镜 （）的 表 面 形 貌 从 图

10、中 可 以 看 出 下 退 火 样品 表面 光滑没有 明显的晶粒形成 ，这 说 明 此 温 度 不 足 以 使 结 晶 ，样 品 为 非 晶 ，这 与 图 所 示 结 果相吻合；随着退火温度的增加 出现结晶并随着温度的增加晶粒尺寸变大 ； 下退火样品表 面 结 构 致 密且结晶较均匀； 下退火样品晶粒尺寸较大但彼此相差较大 ，并且可以明显地看到其结晶分布不均匀 ； ； ； 图 不同温度下退火样品的扫描电子显微镜 （）形 貌 在 下 对 不 同 温 度 下 退 火 的 电 容 器 进 行 了 电 滞 回 线 的 测 量 ，如 图 所 示 从 图 中 可 以 看 出 下 退 火 样 品 的 电 滞

11、 回 线 近 似 为 线 性 ，没 有 铁 电 性 ，是 完 全 介 电 行 为 ， 下 退 火 的 样 品 电 滞 回 线 较 细 ，呈 现 弱 的 铁 电 性 下退火的样品少许漏电 ， 下 退 火 的 样 品 表 现 为 完 全 漏 电 ，这 与 和 扫 描 结 果 相 吻 合 在 下 ，采 用 循 环 扫 描 模 式 ，从 到 再 回 到 ，测 量 了 不 同 退 火 温 度 电 容 器 的 介 电 常 数 ，如 图 所 示 从图中可以看到 ， 下退火的 样品介电常数 随 电场变化 较明显 ， 下 退 火 的 样 品 变 化 不 大 ，近 似 于 直 线 ； 下 退火 样品介电常 数在不

12、同 电场下呈现一 条 直线且最 低 ，这 是 由 于 下 所得样品为非晶结构 在外加电场为零时 ，和 下 退 火 的 样 品 的 最 大 介 电 常 数 分 别 为 ，和 在薄 膜厚度相同的条件下 结 晶 质 量对薄膜的介电性 能 有 显 著 影 响 从 与 分 析 结 果 可 以 看 到 下退火样品晶粒尺寸较大且分布不 均 匀 ，这 是由 于温度过高使薄膜 的 结 晶 质 量 变 差 ，进 而 造 成 了 介 电 常 数 的 下 降 第 期娄 建 忠 等 ：氧气气氛下退火温度对 薄膜结构及物理性能的影响 图 不同退火温度下 电容器介电常数 随电场强度的变化关系曲线 图 不 同 退 火 温 度

13、 电容器的电滞回线 图 为 不 同 退 火 温 度 下 电容器的介电损耗 随 外加 电场的变化曲 线 ，插 图 为 在 下 退 火的电 容器 介电损耗 随外加电场的变化曲线 从 图 中 可 以看出随着退火温度的增 加 电 容 器 的 介 电 损 耗 同 样 逐 渐 变 大 在 外 加 电 场 为 零 时 ，和 样品的介电损 耗 分别 为 ， 和 退火 样品 的介电损 耗要远远大于其他样品 出现这种现象的原因有 个 ：）在 较 高 的 退火温度下晶粒过 度 生 长 ，增 加 了 薄 膜 的 本 征 损 耗 ；）晶粒生长不均匀致使薄膜表面粗糙 ，增 加 了 额 外 的 表 面 能 ；）过 高 的

14、退 火 温 度 不 但 没 有 消 除 缺 陷 ，反而 破 坏了薄膜的结构引 入 更 多 缺 陷 ，导 致 介 电 损 耗 变 大 退 火 样 品 介 电 损 耗 低 于 退 火 样 品 ，但 是 其 介 电 常 数 同 样 低 于 退 火 样 品 薄膜介电常数 与 其极 性大 小 有关 ，介 电 常 数 小 的 电 介 质 极 性 较 弱 ，因 此 薄 膜 极 化 强 度 的 减 小 同 时 降 低 了 样 品 的 介 电 常 数 和 介 电 损 耗 在 负 场 方 向 随 着 电 场 强 度 的 不 断 增 加 ，和 退 火 样 品 介 电 损 耗 突 然 增 大 ，这 是 由 于 样 品

15、 结 晶 不 均 匀 ，由 较 大 尺 寸 晶粒 引入 的内建电 场在外加高场下发生变化所致 图 不同退火温度下 电容器的介电损耗随外加电场的变化曲线 电容 器的漏电 流特性是反映电学性能的重要参数 ，在实际器件应用 中 要 求 电容 器具有较小的漏电流 图给 出 了 不 同 退 火 温 度 下 电容器的漏电流密度随外加 电 场 强 度 变 化 的 关 系 曲 线 可 以 看 出 电 容 器的漏 电流密 度 随 着退火温 度的增加而增加 ， 退 火 样 品为非晶结构故而 漏 电流 密 度 最 低 ， 退 火 样 品 漏 电 流 密 度 最 大 薄膜内氧 空位浓度和晶粒尺寸大小对薄膜漏电 流 有

16、 较 大影 响 ，在氧气气氛中退 火 可 以 有 效 减 小 薄 膜 中 的 氧 空 位 ，因 此 ，漏电流密度随着 退 火温度的提高而 变 大 的 原 因 是 的 晶 粒 尺 寸 随 温 度 的 升 高 而 变 大 ，较大的晶粒尺寸 提 供了 较短的电流 通道 ，致 使 漏 电 流 较 大 在 外 加 电 场 为 河 北 大 学 学 报 （自 然 科 学 版 ） 年时 退火 样品的漏电流密度为 ，这 与 文 献 报 道 的 薄 膜 漏 电 流 相 比 要 低个 数 量 级为 了 进 一 步 分 析 电容器在不同 电场范围内的导电 机 制 ，对 图中 正 向 电 场 部 分 进 行 线 性 拟

17、 合 图为（）和（）的关系 曲 线，和 退 火 样 品 拟 合 直 线 斜 率 分 别 为 ，和 ，说 明 ，和 下退火样品满足欧姆导电机制 退 火 样 品 在 低 场 下 拟 合 直 线 斜 率 为 ，低 场 下 同 样 满 足 欧 姆 导 电 机 制 ；在高场范围内拟合 直 线 斜 率为 ，符 合 空 间电荷限制电流导 电 机制为 了 更 进 一 步 证 明 退火样品在高场下 的 导 电 机 制 ，给 出 了 其 和 的 关 系 曲 线 ，如 图 所 示 根 据 空 间 电 荷 限 制 电 流 导 电 机 制 公 式，（） 式 中 ， 为 载 流 子 迁 移 率 ， 为真空介电常数 ， 为

18、 材 料 的 介 电 常 数 ， 为 电 压 ， 为 薄 膜 厚 度 可 以 看 出 与 呈 正 比 ，与 图 所拟合的直线相吻合 ，说 明 在 高 场 下 退火样 品满足空 间电荷限制电 流 导电机制 此 种导电 机制是 由 于 电极中大 量的自由电子在电场或热辐射的作用下被激活 ，快 速 注 入 并 穿 过 薄 膜 所 引 起 的 ，此 现 象 在 较 大 电 场 强 度 下 表 现 明 显图 不同退火温度下 电容器的漏电流密度随外加电场强度变化的关系曲线 ；（）和（）关 系 曲 线 ； 退 火 样 品 和 关 系 曲 线 ；（）（）； 结 论利 用 凝 胶 溶 胶 法 制 备 了 较 薄

19、 （）的 薄 膜 ，利 用 磁 控 溅 射 制 备 了 （）电 容 器 ；研究 了不同温度下常规退火对薄膜的结晶质量及介电性 能 的影 响 实 验 发 现 ：随 着 退 火 温 度 的第 期娄 建 忠 等 ：氧气气氛下退火温度对 薄膜结构及物理性能的影响 增 加 的 结 晶 质 量 先 变 好 后 变 坏 ， 时 结 晶 质 量 较 好 ；同 时 其 介 电 性 能 测 量 表 明 退 火 温 度 对 的介 电 性 能 有 很 大 影 响 ，结 晶 质 量 越 好 的介电性能越好 参 考 文 献 ： ， ， ，（，） ，： ， ， ，（，） ， （）： ， ， ， （）： ， ， ， ， ： ， ， ， ，（）： ， ， ， ，： ， ， ， ， ， ： ， ， ， ， （）： ， ， ，（），： ， ， ， ，（）： ， ，： ， ， ，（，），（）：， ， ，（） ，： ， ， ， ，： ， ， ， ， ，（）： ， ， ， ， ，： ， ， ，（）： ， ， ，（）：（责 任 编 辑 ：孟 素 兰 ）