弥散型燃料的裂变气体行为研究.pdf

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1、1999 年 11 月 8 日收到初稿，2000 年 2 月 14 日收到修改稿。 弥散型燃料的裂变气体行为研究 邢忠虎应诗浩 (中国核动力研究设计院核燃料及材料国家级重点实验室，成都，610041) 摘要探讨了弥散型燃料中对辐照肿胀有重要影响的裂变气体的行为机理。裂变气体原子聚集成气泡引 起燃料相肿胀，气泡的尺寸分布是影响辐照肿胀的重要因素。决定气泡生长的裂变气体的行为机理主要有： 裂变气体原子的产生和热扩散迁移，气泡的成核和聚合长大，气泡内气体原子的重溶，燃料相的辐照亚晶化 等过程。燃料中各种尺寸的气泡浓度随时间的变化率可用气泡生长的动力学速率方程组来描述。当裂变密度 较高时，辐照产生的缺

2、陷引起燃料相的亚晶化。亚晶界网络的出现加速了气泡聚合过程，引起大尺寸气泡的 产生，辐照肿胀随裂变密度加速增加。在一定辐照条件下拐点燃耗随温度增加而减小，温度是影响弥散型燃 料辐照肿胀非常重要的因素。本文计算了一定条件下 U3Si2-Al 弥散型燃料的辐照肿胀随裂变密度的变化。对 照表明，理论计算值与实验测量值相一致，有关裂变气体的行为机理模型能有效地预测一定运行条件下弥散 型燃料的辐照肿胀规律。 关键词裂变气体气泡重溶聚合亚晶化 !引言 裂变产物积累引起的辐照肿胀是决定弥散 型燃料最大使用燃耗的主要因素。固体裂变产 物以金属、氧化物、盐类等形态与燃料相形成 固溶体或作为夹杂物存在于燃料相中，其

3、固态 密度较高并且在使用工况下基本上不随堆内运 行条件而改变。固体裂变产物引起的肿胀量较 小，肿胀量与燃耗成正比，变化规律明确。然 而气体裂变产物在燃料相中的行为则比较复 杂。裂变气体原子不溶于燃料相，但是在裂变 密度较低的情况下，气体原子作为间隙原子存 在于燃料晶格间隙中或者捕获在各种天然缺陷 和辐照缺陷中。随着裂变密度的增加，裂变气 体通过热运动而迁移，并通过相互碰撞而形成 气泡核；或者通过被点缺陷、位错、晶界和空 洞等的捕获而形成气泡核。气泡核通过各种行 为机理不断吸收游离气体原子而长大。当裂变 密度较高时，燃料相的亚晶化过程引起大尺寸 气泡的产生。显然气泡中的裂变气体密度比固 体裂变产

4、物的密度小得多，同时气泡密度随气 泡尺寸增加而减少并与燃料相的物理条件和外 界约束有关。因此，气体裂变产物引起的肿胀 量较大，裂变气体在燃料相中的行为是决定辐 照肿胀量随燃耗而变化的主要因素。 根据裂变气体的行为机理和有关弥散型燃 料的理论模型开发了计算弥散型燃料辐照肿胀 的程序。采用该程序计算了有关裂变气体行为 特征的重要数据，如 U3Si2燃料相的拐点燃耗 随辐照温度的变化曲线、各种裂变密度条件下 燃料相中的气泡尺寸分布以及燃料颗粒的辐照 肿胀随辐照条件的变化曲线。计算结果表明： U3Si2-Al 弥散型燃料的辐照肿胀存在稳态肿胀阶 段和加速肿胀阶段，这两者的分界点为拐点燃 耗。作为与计算

5、值的对照，还给出了相同条件 下 U3Si2-Al 弥散型燃料的燃料颗粒辐照肿胀的 实验值。 第 6 期 年 12 月 核 动 力 工 程 Nuclear Power Engineering Vol. 21. No. 6 Dec.2 0 0 0 第 21 卷 2 0 0 0 6 C 6 t = D6 r 2 6 r （r 26 C 6 r ） + Ygf（2） （3） Il， m= zl， mVaDg r 2 a !计算方法 研究裂变气体在燃料相中的行为主要有下 列 5 个方面的内容：裂变气体的产生和迁 移；气泡的成核和聚合长大；气泡内气体 原子的重溶；气泡生长的动力学过程；辐 照缺陷引起的燃料

6、相亚晶化。裂变气体在燃料 相中的行为决定了气泡的形成方式、速率和气 泡的形态。在裂变气体总量一定的情况下，燃 料相的体积肿胀主要取决于气泡的尺寸分布。 计算各种尺寸的气泡浓度随辐照条件的变化是 研究裂变气体肿胀的核心。研究裂变气体的行 为目的在于研究气泡形成和长大的各种机理， 通过气泡生长动力学速率方程组计算出一定辐 照条件下气泡的尺寸分布，从而获得辐照肿胀 随燃耗和其它条件而变化的规律。 !“ #裂变气体的产生和迁移 235U 原子核裂变产生 Kr 和 Xe 惰性气体同 位素，只有稳定的和长寿命的同位素才能引起 燃料相的肿胀。裂变过程中，稳定的 Kr 和 Xe 同位素的总产额( YgD为 2

7、4% 左右 l1。单位体积 内裂变气体的总量 M(气体原子数 / 米 3D通过下 式计算。 M = Ygft(lD 式中： f 为燃料相的裂变率(m - 3 S - lD， t 为裂 变时间(SD。 裂变碎片与燃料原子发生级联碰撞产生离 位峰。新产生的气体原子在空位特别集中的区 域形成空位复合体，在热运动下作随机跳跃运 动从而形成热扩散。在球坐标中气体原子的热 扩散方程由下式给出。 式中： C( r， tD为 t 时刻的气体原子浓度(m - 3D， D 为裂变气体的扩散系数(m2 S - lD。 !“ !气泡的成核和聚合长大 新产生的裂变气体原子在热运动下作随机 跳跃，两个气体原子相遇碰撞而形

8、成双原子 团。双原子团具有相对稳定性，并具有吸收周 围的气体原子而长大成气泡的能力，因此称作 气泡核心。由于相遇碰撞可以发生在燃料中任 何有气体原子的地方，碰撞成核过程叫做均匀 成核过程。同时燃料中的点缺陷、位错、晶界 和空洞等具有捕获气体原子形成气泡核心的能 力，该过程叫做不均匀成核过程。辐照开始 后，成核过程也就开始了。在成核期间，新气 体原子发生碰撞或捕获成核的几率大于它们进 入现成核心的几率；随着核心浓度的增加，新 气体原子进入现成核心的几率将超过成核几 率。这两种过程达到平衡的时间称作成核时 间。平衡点将辐照时间划分为成核区和长大 区。因为双原子团吸收游离气体原子成为三原 子团并继续

9、吸收气体原子成为尺寸更大的气 泡，因此双原子团的浓度随辐照时间而减少。 含有 m 个原子的气泡吸收单个气体原子的速率 由下列公式决定。 式中： Il, m为气泡吸收气体原子的速率(m 3 S - l D； z l, m为发生吸收的组合数； Va为燃料的 原子体积(m3D；Dg为气体原子的扩散系数(m 2 S - l D；r a为燃料的原子半径(mD。 气泡在燃料中具有相对稳定性，然而燃料 分子在燃料相与气泡的界面上的热扩散将引起 气泡的随机运动。气泡在燃料中的热扩散系数 主要由燃料的表面热扩散系数和气泡半径来决 定。气泡的随机运动导致气泡间相互碰撞并聚 合成更大尺寸的气泡，这一过程称作气泡的聚

10、 合长大。聚合长大过程是小气泡长成大气泡的 有效方式，其速度对于燃料的肿胀量有很大的 影响。含有 m 个原子的气泡与含有 J 个原子的 气泡相互碰撞而聚合的速率由下列公式决定。 Im, = 4 !( rm+ rJ D ( D b, m+ Db, JD (4D 式中： Im, 为气泡间的聚合速率(m 3 S - l D； r m 和 rJ分别为两个气泡的半径(mD； D b, m和 Db, J 分别为两个气泡的表观扩散系数(m 2 S - lD。 !“ $气泡内气体原子的重溶 气泡中的气体原子由于裂变碎片的慢化过 程而重新返回到燃料中的动力学溶解过程称作 重溶。裂变碎片在慢化过程中与燃料原子发生

11、 级联碰撞并沉积能量，形成局部高温热峰。热 峰区的原子热运动使得这一区域气泡中的气体 原子与燃料原子完全混合。当温度降下来后， 气体以单原子形式分散在重新凝固的燃料中。 刑忠虎等：弥散型燃料的裂变气体行为研究56l （6） （7） （8） dCI dt =Ygf-2II. IC 2 IZ - m=2 II. mCICmZ + m=2 mImCm dCm dt =II， m-1CICm-I-II， mCICm-ImCm + I Z 2 m - 1 = 2 I + ! ， m () 2 Im - ， Cm - C Z - = 2 I + ! ， () mIm， CmC Ygft=CIZ + m=2

12、 mCm （ ） FDX= 3ESf f VaeEV/ 2IT 56“rSmITxICI 重溶过程可以摧毁大尺寸气泡，其结果造成大 尺寸气泡收缩和单原子气体浓度增加。重溶过 程的速率由下列公式决定。 Im= 2“r 2# fff (5) 式中：Im为含有 m 个原子的气泡由于重溶过程 而被摧毁的速率(S - I)； r 为气泡半径(m)； # ff 为裂变碎片在燃料中的慢化距离(m)； f 为裂变 率(m - 3 S - I)。 2. 4气泡生长的动力学速率方程组 根据裂变气体原子的行为机理，可以建立 气泡生长的动力学速率方程组 2，计算单原子 气体的浓度、气泡核的形成速率、各种尺寸的 气泡吸

13、收气体原子而长大的速率、气泡的聚合 速率、气泡的重溶摧毁速率和各种尺寸的气泡 浓度随辐照时间的变化。通过动力学速率方程 组可以计算出一定辐照条件下气泡的尺寸分布 及其随辐照时间或燃耗的变化。气泡生长动力 学速率方程组如下： 式中： CI为单原子气体的浓度(m - 3 )； C m为含 有 m 个气体原子的气泡浓度(m - 3 )； I l, m为含 有 m 个原子的气泡吸收单原子气体的速率 (m 3 S - I )； I m, 为含有 m 个原子的气泡与含 有 个 原 子 的气 泡 相 互 碰撞 而 聚 合 的速 率 (m 3 S - I )； I m为含有 m 个原子的气泡由于重 溶过程而被

14、摧毁的速率(S - I)。 2. 5辐照缺陷引起的亚晶化过程 硅化铀弥散型燃料的低温辐照肿胀观察显 示：气泡的生长与原始燃料晶粒的亚晶化所形 成的细微晶粒结构有关。一定辐照条件下肿胀 随燃耗变化的曲线存在明显的“拐点”，拐点 随裂变率增加而移向较高的裂变密度，拐点随 辐照温度增加而移向较低的裂变密度。在裂变 密度低于拐点的样品中，扫描电子显微镜没有 发现可观察到的气泡；在裂变密度刚好等于拐 点的样品中，发现可观察到的气泡以不同的方 式形成；当裂变密度高于拐点时，气泡的尺寸 和浓度随裂变密度快速增加。 硅化铀燃料相的辐照亚晶化理论认为燃料 相中储存的能量主要集中在尾闾核心网络中， 尾闾核心的浓度

15、由于与辐照产生的缺陷相互作 用随辐照剂量而减少。当核心的能量足够高 时，为了释放体内应力而产生新的晶界面，产 生晶界表面所需的能量被产生无应力体积所释 放的能量抵消，由此引起燃料相的亚晶化过 程，同时燃料相的总自由能减少。因此，在高 燃耗下燃料晶体中形成了致密的亚晶界网络， 气泡在新形成的亚晶界处成核、迁移和长大的 速率比其在燃料晶体内快得多。这一理论被应 用于气泡的行为机理，对于所观察到的现象提 供了合理的解释3，4。引起燃料相的亚晶化过程 所需要的辐照裂变密度称作亚晶化裂变密度 (FDX)。由于亚晶化过程加速了燃料相的辐照 肿胀，在辐照肿胀曲线中，FDX 成为稳态肿胀 和加速肿胀的分界点，

16、因此 FDX 在工程上又称 作拐点燃耗。拐点燃耗与辐照温度、裂变速率 和燃料相的材料性能之间的关系如下 式中， FDX 为拐点燃耗(m - 3 )； E Sf为新形成的 晶体体积能与新核心形成能之和(J)； f 为燃料 相的裂变率(m - 3 S - I )； V a为燃料相的原子体 积(m3)； EV为空位形成能(J)； T 为辐照温度 (K)； rSm为尾闾中心(或空位)与溶质的湮灭半 径 (m)； xI为辐照加速扩散率中的材料常数 项；CI为溶质浓度(m - 3)。 3结果与讨论 根据上述裂变气体的行为机理和有关弥散 型燃料的理论模型开发了计算弥散型燃料辐照 肿胀的程序，给出了计算程序对

17、于一些典型的 弥散型燃料情况在通常的辐照条件下所得到的 计算结果。图 I 显示了两种典型的裂变率条件 下，U3Si2燃料相的拐点燃耗随辐照温度的变化 562核 动 力 工 程VO1. 2I. NO. 6. 2000 图 l U3Si2的拐点燃耗随辐照温度的变化 图 3 燃料相辐照肿胀的计算值与实验数据的对照 图 2 稳态肿胀阶段不同燃耗下的气泡分布 曲线。图 l 中计算结果表明拐点燃耗强烈地依 赖于辐照温度的变化，随辐照温度的增加而快 速下降。图 2 显示了在稳态肿胀阶段、辐照温 度为 l00C 、裂变率为 2 l020m - 3 S - l 时，各 种裂变密度条件下的气泡尺寸分布。显然，气

18、泡的平均半径随裂变密度而增加。 图 3 显示了燃料相体积分数为 43% 的 U3Si2-al 弥散型燃料中，裂变率为 2 l0 20m- 3 S - l 时，燃料颗粒的辐照肿胀随裂变密度的变化 曲线。该曲线表明：U3Si2-al 弥散型燃料的辐照 肿胀存在稳态肿胀阶段和加速肿胀阶段，这两 者的分界点为拐点燃耗。随着辐照温度的增 加，拐点燃耗左移，肿胀曲线上移。这一变化 趋势表明温度对 U3Si2-al 弥散型燃料的辐照肿胀 有很重要的影响。同时图 3 中还给出了相同条 件下 U3Si2-al 弥散型燃料的燃料颗粒辐照肿胀的 实验值5, 6。对照表明理论计算值和实验测量值 符合得很好，本文所采用

19、的裂变气体的行为机 理和辐照肿胀模型能有效地预测弥散型燃料的 辐照肿胀随辐照条件的变化。 !结论 根据上述理论分析、计算结果和实验对 照，可以得到下列 6 点结论： （l）对于一定的弥散型燃料，辐照温度、 裂变率和裂变密度是影响裂变气体行为和燃料 肿胀的重要辐照条件。 （2）裂变气体的总量与燃耗成正比，气体 原子通过扩散迁移聚集在气泡中，气泡的形态 是决定燃料相体积肿胀的重要因素。 （3）裂变气体的各种行为机理构成气泡生 长的动力学速率方程组，通过该方程组可以得 到一定辐照条件下的气泡浓度和尺寸分布。 （4）当裂变密度大于拐点燃耗时，燃料相 晶粒出现亚晶化过程，裂变气体通过亚晶界网 络迅速聚集

20、成大尺寸气泡，肿胀随裂变密度加 速增加。 （5）温度的增加可以显著地降低拐点燃 耗，温度是影响辐照肿胀的重要因素。 （6）裂变气体的行为机理和肿胀模型能有 效地分析、阐述和预测弥散型燃料的肿胀随辐 照条件的变化。 刑忠虎等：弥散型燃料的裂变气体行为研究563 Study on the Fission Gas Behaviors of Dispersion Fuel Xing ZhonghuYing Shihao (Nationai Key Lab of Nuciear Fuei and Materiais, Nuciear Power Institute of China, Chengdu,

21、610041) AbstractThis paper discussed the behavior mechanism of fission gas which dominate the irradiation sweiiing processes of dispersion fuei. Fission gas atoms coaiesce into gas bubbies, which induce fuei sweiiing. The size distribution of gas bubbies piays an important roie in the irradiation sw

22、eiiing. The criticai fission gas actions which contribute to the growth of gas bubbies are as foiiowing: The production of fission gas atoms, gas migration through thermai diffusion, fission gas bubbie nucieation, bubbie coaiescence and growth, gas atom re-soiution and irradiation induced grain subd

23、ivision of fuei. To anaiyze the growth of gas bubbies, the dynamic rate eguations are used to describe the time dependent concentration of gas bubbies of various sizes in the fuei. At high fission density, the irradiation induced defects iead to the subdivision of the fuei crystaiiine grains. The su

24、bgrain boundary net work promotes the growth of iarge gas bubbies. This accei- erates the rate of irradiation sweiiing versus fission density. Under specific irradiation conditions, the knee burnup decreases as the irradiation temperature increases. Therefore, the temperature is a key factor in the

25、irradiation sweiiing of dispersion fuei. In this paper, the irradiation sweiiing of U3Si2-Ai dispersion fuei versus fission density was caicuiated under specific irradiation conditions. The theoreticaiiy caicuiated vaiues are confirmed with the experimentai data in comparison. The mechanistic modei

26、of the fission gas behavior can be used to anaiyze, eiucidate and predict the irradiation sweiiing of dispersion fuei effectiveiy. Key wordsFission gasBubbieRe-soiutionCoaiescenceGrain subdivision 作者简介 邢忠虎，男，37 岁，副研究员。1983 年毕业于南京大学物理系，1992 年中国核动力研究设计院研究生毕业，现 从事核材料研究工作。 应诗浩，男，61 岁，研究员。1963 年毕业于清华大学工物

27、系，1966 年沈阳金属研究所研究生毕业，现从事核材 料研究工作，任中国核动力院核燃料与材料研究所总工程师。 参 考 文 献 1唐纳德奥兰德 . 核反应堆燃料元件基本问题，上 册，北京：原子能出版社，1983，295 387. 2Nichois F A. Behavior of Gaseous Fission Products in Ox- ide Fuei Eiements, USAEC-WAPD-TM-570, Bettis Atom- ic Power Laboratory, October 1966. 3Rest J, Hofman G L. Dynamics of Irradiati

28、on-Induced Grain Subdivision and Sweiiing in U3Si2and UO2Fueis, Journai of Nuciear Materiais, 1994, 210: 187 202. 4RestJ. AGeneraiizedModeiforRadiation-Induced Amorphization and Crystaiiization of U3Si and U3Si2and Recrystaiiization of UO2, Journai of Nuciear Materiais, 1997, 240: 205 214. 5White D

29、W, Beard A P, Wiiiis A H. Irradiation Behavior of Dispersion Fueis, KAPL-1909, Generai Eiectric Com- pany, USA, 1957. 6Cahn R W, Haasen P, Kramer E J. Materiais Science and Technoiogy, Voi. 10A, p97, ISBN 1-56081-190-0, New York, USA, 1994. 564核 动 力 工 程Voi. 21. No. 6. 2000 弥散型燃料的裂变气体行为研究弥散型燃料的裂变气体行为

30、研究 作者：邢忠虎， 应诗浩， Xing Zhonghu， Ying Shihao 作者单位：中国核动力研究设计院核燃料及材料国家级重点实验室,成都,610041 刊名： 核动力工程 英文刊名：NUCLEAR POWER ENGINEERING 年，卷(期)：2000,21(6) 参考文献(6条)参考文献(6条) 1.唐纳德奥兰德 核反应堆燃料元件基本问题 1983 2.Nichols F A Behavior of Gaseous Fission Products in Oxide Fuel Elements 1966 3.Rest J;Hofman G L Dynamics of Irra

31、diation Induced Grain Subdivision and Swelling in U3Si2 and UO2 Fuels 1994 4.Rest J A Generalized Model for Radiation Induced Amorphization and Crystallization of U3Si and U3Si2 and Recrystallization of UO2 1997 5.White D W;Beard A P;Willis A H Irradiation Behavior of Dispersion Fuels,KAPL 1909 1957 6.Cahn R W;Haasen P;Kramer E J Materials Science and Technology 1994 本文链接：http:/