半导体量子光学.doc

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1、半導體量子光學文/張文豪 徐子民一、前言量子光學其實是一門發展近半世紀的學問，而其探討的主題則是物理學家研究超過一個世紀的基本問題 亦即光的本質及其與物質間的基本交互作用。過去幾十年來，量子光學在原子分子光學領域已經被廣泛的研究；然而，在過去與半導體光學的研究領域卻鮮少交集。近十年來，半導體在奈米相關科技的進展日新月異，許多研究也開始注意到在某些半導體介關系統及量子系統，同樣存在一些量子光學現象。這些研究延伸出一個新的研究領域，被稱為半導體量子光學（ semiconductor quantum optics ）；而其中探討介關系統中量子光學現象的領域則被稱為 介關量子光學 （ mesoscop

2、ic quantum optics ） 1 。在各類半導體介關及量子系統中，最值得注意的莫過於量子點系統，由於其具有類似原子的能階結構，又常被稱為人造原子 。因此不難想像，許多原子分子系統所具有的量子光學特性，在半導體量子點系統也可以發現類似的現象。半導體發光材料或元件（如雷射及發光二極體）是將載子（電子及電洞）轉換成光子的媒介。如果這種轉換過程既快速又有效率，則載子的統計行為將會轉換至光子的統計行為。由於電子與電洞屬於費米子（ Fermion ），而光子則屬於玻色子（ boson）；如果透過適當的元件設計，或者在特定的半導體介關及量子系統中，其所輻射出來的光子統計行為將有別於古典電磁波特性，

3、而這類的光也常被稱為非古典光（ non-classical light ）。量子光學現象潛在許多應用的契機，其中最令人矚目的不外乎量子信息的應用，包括量子計算與量子通 信 ， 尤 其 是 可 應 用 於 量 子 密 碼 術 （ quantumcryptography ）的單光子光源 （ single-photon source ）；而半導體量子光學的發展，對於這些量子信息的實際應用尤其重要。例如，目前的技術已經可以成功的利用半導體量子點來產生高效率的單光子輻射2，同時操作波長也可推展至光纖通訊的波段（ 1.3 m），對於將量子密碼術應用於光纖通訊已經有顯著的進展。本文將介紹半導體系統中一個重要

4、的量子光學現象 單光子輻射。雖無法逐一介紹各種半導體及介關量子光學現象，但仍希望透過這種有別於傳統半導體光學的現象，讓讀者對半導體系統中的一些量子光學現象有初步的認識。二、量子光學與HB-T 干涉實驗量子光學的理論基礎是由Roy J. Glauber 在 1963年開始建立的，而其卓越的貢獻也在2005 獲頒諾貝爾物理獎 。光的量子化概念最早可追溯至1900 年 MaxPlank 提出的黑體輻射理論以及Einstein 在 1905 提出對光電效應的解釋；然而，真正催生量子光學理論的應該是 1952 至 1956 年間由 R. Hanbury-Brown 與 R. Q. Twiss 3 所架設

5、的一種光學干涉儀 （常簡稱為 HB-T 干涉儀）。這個干涉裝置最早是被用來觀測天狼星，隨後該裝置也被用來觀測汞燈的相干特性，然而卻意外的發現所偵測的光子之間具有某些正相干性。圖一 (a)即是 HB-T 干涉儀裝置的示意圖，由一個分光鏡（ beam splitter ）將入射光分成兩道，並利用兩個光子偵測器（ detector ）觀測入射光的強度相干特性，通常以第二階相干函數g(2) ( )來表示，其中代表兩個偵測器所偵測光子之間的時間差，如圖一(b)物理雙月刊（廿八卷五期）2006 年 10 月851所示。相干特性可利用g(2)( =0)的值來區分。若以粒典電磁波理論並無法解釋光的反集束現象，

6、因此子性來看待入射光，則g(2)( =0)可視為兩個偵測器同該現象也被認為是電磁波量子化本質的直接證據；而時偵測到光子的可能性。當 g(2) ( =0) > 1時，表示具有反集束特徵的光，也被歸類為非古典光。若兩個偵測器同時偵測到光子的可能性增加，因此可以一個物理系統可以輻射出具有反集束特徵的光子，表說入射 光子 之間 在時 間 上具有 正相 干性 。 E. M.示該系統不會同時輻射出兩個以上的光子；換句話Purcell 在當時認為這種正相干現象可以用量子統計說，該系統同一時間只會發出一個光子，而這種系統來解釋 4 。由於光子屬於玻色子，當他們具有相同量也因此常被稱為單光子光源 。子態時

7、傾向聚集在一起而同時到達這兩個光子偵既然光子是玻色子，又何以會具有反集束現象測器，因此光的正相干現象又常被稱為光子集束呢？實際上，單光子光源必須具有費米子（Fermion ）（ bunching ）效應。實際上，光的正相干特性也可以的特徵，因此只要是單一獨立的量子系統就可以產生利用古典電磁波理論來解釋，因此當時曾引發一時的單光子輻射。以圖二所示的雙能階系統為例，其包含爭論。一直到 1963 年 Glauber 提出光學同調性的量子一基態以及一個激發態。當電子在基態受到光或電的理論 5,6 ，才合理的解釋HB-T 實驗中所觀察到的光(a)(b)圖一：(a) HB-T 干涉儀示意圖。由一個分光鏡（

8、beam splitter ）將入射光分成兩道，並以及兩個光子偵測器（detector）觀測入射光的強度相干特性。(b)光子集束（bunching）與反集束（ anti-bunching ）現象的二階相干函數示意圖。子集束效應。現在物理學家已經知道，光子集束效應激發後，可躍遷至激發態，接著經由自發性輻射實際上是熱輻射（thermal radiation ）的光子相干特（ spontaneous emission ）而回到基態。這個過程看似徵，而同調光（如雷射光）則不具任何的相干性（亦簡單，卻隱含著非古典光的產生機制。由於電子是費即 g(2)(0) = 1 ）。米子，當其佔據激發態而尚未產生自發

9、性輻射時，並量子光學理論不只解釋了光子集束效應，也預期無法激發下一個電子至同一個激發態。電子佔據激發態的時間與自發性輻射的生命期有關，因此在這段時光子在某些情況下可具有反集束（ anti-bunching ）間內，即使不停的對此系統激發，仍然並不會有光子效應，而這個現象也在1977 年由 Kimble 、 Dagenais產生。由此可知，一個獨立的雙能階系統將無法同時及 Mandel 從單一鈉原子的螢光中觀察到7 。由於古產生兩個以上的光子，構成一個單光子光源。物理雙月刊（廿八卷五期）2006 年 10 月852圖二：獨立的雙能階量子系統示意圖。目前物理學家已經知道許多系統都可以產生單光子光源

10、，包括單一原子或單一分子系統；然而穩定控制單一原子或分子需要相當複雜的技術，對於實際應用也產生了困難。除了原分子系統外，在固態系統中也有許多可以產生單光子輻射的系統，如化合鑽石中的氮 -空缺中心（ nitrogen-vacancy center ）以及半導體量子點等；其共通點均為具有類似原分子能階的系統。三、半導體量子點與單光子輻射（一）、半導體量子點半導體量子點是一種半導體奈米尺度的異質結構，由一種較低能隙的半導體奈米結構包覆於另一較高能隙的材料中。半導體量子點的製備方式包括蝕刻 、 化 學合 成 、 以及 自 聚性 成 長（ self-assembledgrowth ）等。這幾類的量子點中

11、，由於自聚性成長的量子點光學特性優越，且與傳統元件製程技術相容，在近年來格外受到重視。自聚性成長可透過分子束磊晶（ MBE ）或是金屬有機化學氣相沈積（ MOCVD ）法，以特殊的成長模式在晶格不匹配的兩種材料之間自然形成的三維島狀物。圖三即是以穿透式電子顯微鏡 (TEM) 所拍攝的 InAs 量子點成長於 GaAs 上的剖面及平面影像。量子點的大小約略在 10-100 nm 範圍，相當於電子 在 半 導 體 內 物 質 波 的 波 長 （ de Broglie wavelength ），因此電荷（電子或電洞）會受到三度空間的量子侷限效應而呈現量子化的能階，形成所謂的零維度的電子系統。先前提到

12、量子點常被稱為人造原子，其最主要原因是量子點的電子組態非常類似於原子，因此量子點能階也常以 s, p, d, 的符號來簡稱量子點的基態及各激發態能階。以 InAs 量子點為例 ，其幾何形狀近似於如圖四(a)所示的平凸透鏡形，因此其r 方向的位能形式可以二維拋物面 ( 12 m2r2 )來近似。這個近似告訴我們基態及各激發態的能階簡併數分別是2, 4, 6, （ 包含自旋簡併）；也就是說，量子點的s 能階可以填兩個電子， p 能階可填四個電子，以此類推。不過，值得一提的是原子能階在 s, p, d, 軌域中所填的電子數目分別是 2, 6, 10, ，與量子點的電子組態並不相同。這樣的差別主要是來

13、自於量子點與原子的位能形式本質上的不同。原子位能主要由庫侖作用形成，具有三度空間的對稱性。然而，量子點位能形式直接與量子點的幾何形狀相關，由於其形狀類似透鏡形狀，其高度遠比直徑小，因此電子在量子點內的只具有二維（平面）的對稱性，因此能階的簡併形式與原子並不相同。圖三：穿透式電子顯微鏡( TEM ) 所拍攝的量子點剖面及平面影像。物理雙月刊（廿八卷五期）2006 年 10 月853（二）、單量子點光譜與單光子輻射先前提到，要產生單光子輻射必須是一個獨立的單一量子系統。單一量子點符合這樣的條件，因此偵測單一量子點發光也成為關鍵技術。目前最廣為使用的單量子點光譜量測技術仍然是以顯微光學為基礎的 顯

14、微 螢 光 光 譜 技 術 （ micro-photoluminescence,-PL ）。雖然光學顯微鏡受限於繞射極限的解析度（1 m），並無法達到如近場光學或電子束激發螢光的解析度（ < 100 nm ），但仍然可藉由一些製程技術達到單一量子點的量測。例如，可以先在樣品表面鍍上一層金屬，並利用電子束顯影蝕刻出100-500 nm 的(a)(b)圖四： (a)量子點幾何形狀及(b) 量子能階結構示意圖。孔徑，再透過孔徑達到單量子點的偵測。值得注意的是，一般條件成長的InGaAs 密度約為 3×1010 cm -2 如圖五 (a) 所示，而在如此高的密度下，即使製作 100 n

15、m的奈米孔徑仍然很難達到只偵測單一量子點的目標。因此必須將量子點密度降低至10 8-109 cm-2。降低量子點密度對於發展單量子點的量子元件是重要關鍵，主因不僅在於便利量測，更在於避免相鄰量子點之間產生耦合而破壞其原有之孤立量子系統（ isolatedquantum system）的特性。目前我們已經可以透過調整成長量、成長溫度、速率以及III-V比，將量子點8-2密度降低至3×10 cm ，如圖五 (b)所示 8 。利用低溫-PL 系統以及樣品表面約300 nm 的孔徑，即可輕易的偵測單一量子點光譜，如圖六所示。當以很低的雷射功率激發樣品時，只會偵測到一根非常窄的譜線，此即是量子

16、點內單激子（single exciton,X ）復合所產生的譜線。由於量子點的類原子能階特性，單激子譜線寬度相當窄，約只有65 eV左右。當激發雷射功率逐漸增加，會使量子點內激子數目逐漸增加，因而漸漸形成雙激子（biexciton, 2X ）、三激子 (triexciton, 3X) 或多重激子 （ multiexciton, mX）等。這些各式的多重激子會因為電子電洞之間的庫倫多體作用而造成能量改變。這些作用力包括直接庫倫作用（ direct Coulomb interaction ），交替（ exchange）及相干（ correlation ）作用，與量子點位能的對稱性有直接的關係 。這

17、些能量的變化都在幾個meV 的範圍，因此只有在單量子點的量測才能解析出這些細微結構。(a)(b)圖五 : 以 MOCVD 成長之 (a) 一般密度 InGaAs 量子點 (3 ×1010 cm-2 )以及 (b) 低密度 (3 ×108 cm-2)量子點之 SEM 照片。物理雙月刊（廿八卷五期）2006 年 10 月854就可以利用簡單的分光鏡竊取資料，並留下另一個未受干擾的光子給接收者而不被發現。四、結語隨著半導體成長及製程技術的發展，在近十年來，半導體結構迅速的朝向奈米尺度發展。這個趨勢的原動力，除了試圖利用低維度結構來提升各式元件的特性以外，更涵蓋探索新的介觀物理現象

18、，進而發展操控單電子、單激子或單光子的新世代奈米量子元件。半導體量子光學目前仍屬於一個開發中的研究領子點發出X 光子後，系統處於基態，需經過一段時間才能再次激發至原先的2X 狀態，因此 < 0呈現光子反集束特徵。單光子光源在量子通訊領域中扮演相當重要的圖六：透過奈米孔徑所偵測的單一量子點螢光光譜。偵測到單一量子點的發光之後，可接利用HB-T干涉儀檢測單激子（X ）發光的光子相干特性，如圖七 (a)所示。我們很清楚的觀察到光子反集束現象，再一次證明單量子點的類原子特徵 9。另一個有趣的現象是觀察量子點激子（ X ）與雙激子（ 2X ）所輻射出光子之間的交互相干（ cross correla

19、tion ）特性。實驗上可以將 2X 與 X 光子分別傳送到 HB-T 干涉儀的兩個偵測器，若將 定義為偵測到 2X 與 X 光子之間的圖八：量子點激子（ X ）與雙激子（ 2X ）的能時間差，則相干特徵將如圖七(b)所示。由該實驗結果階結構示意圖。可發現，當 > 0時呈現光子集束現象，而當 < 0則角色，尤其先前提到的量子密碼術。量子通訊的概念呈現光子反集束現象 。時間差 的正負號可以看成2X是將資料以光子的量子態來編碼，如光子的極化方與 X 光子到達偵測器的先後順序，因此，此交互相干向。由於量子力學的原理指出任何一種量測都無法避特徵也顯示 2X 與 X 的光子輻射具有先後順序。

20、這可免干擾並改變原本的量子態，因此在量子通訊中任何以利用圖八的示意圖來進一步說明。當量子點發出竊聽者都不可能取得這些資料而不被發現。然而，如2X 光子後，系統會處在X 的狀態，可隨即發出X 光果資料的每一個位元包含兩個以上的光子，則竊聽者子，也因此> 0 呈現光子集束特徵。相反的，當量物理雙月刊（廿八卷五期）2006 年 10 月855圖七：(a)量子點激子（X ）所輻射出光子間的相干特性以及 (b)激子（ X ）與雙激子（2X ）之間的交互相干性。域，許多現象仍不斷的在探索，同時也有許多有趣的5R.J. Glauber, Phys. Rev. Letters 10, 84 (1963)

21、.物理系統也不斷的被發掘與研究。例如，結合半導體6R.J. Glauber, Phys. Rev. 130, 2529 (1963)量子點與光學微共振腔，藉由共振腔量子電動力學的7H. J. Kimble, M. Dagenais and L. Mandel, Phys. Rev.耦合作用，可將一個或數個量子系統與光子共振模態Lett. 39, 691 (1977)耦合在一起，形成一個介關尺度的多量子系統。相信8T.-P. Hsieh, H.-S. Chang, W.-Y. Chen, W.-H. Chang,在未來，不管在元件應用或基礎科學研究方面，這些T. M. Hsu, N.-T. Ye

22、h, W.-J. Ho, P.-C. Chiu,and J.-I.新穎的物理系統都扮演著關鍵角色。Chyi, Nanotechnology 17, 512 (2006).9W.-H. Chang, H.-S. Chang, W.-Y. Chen, T. M. Hsu,T.-P. Hsieh, J.-I. Chyi, and N.-T. Yeh, Phys. Rev. B參考文獻72, 233302 (2005).1Y. Yamamotoand A.Imamoglu,“ MesoscopicQuantum Optics”New, York,John Wiley & Sons,(1999)

23、.2W.-H. Chang, W.-Y. Chen, H.-S. Chang, T. M. Hsu,T.-P. Hsieh andJ.-I. Chyi,Phys. Rev. Lett. 96,117401 (2006).3R. Hanbury-Brown and R. Q. TwissNature 177, 27(1956); R. Hanbury-Brownand R. Q. Twiss Nature178 : 1046-1048 (1956).4E. Purcell, Nature 178, 1449 (1956).作者簡介張文豪國立交通大學電子物理系助理教授whchangmail.nctu.edu.tw徐子民國立中央大學物理系教授及奈米科技研究中心主任物理雙月刊（廿八卷五期）2006 年 10 月856