氧化降解含氮药物及其对消毒副产物生成势的影响研究.docx

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1、氧化降解含氮药物及其对消毒副产物生成势的影响研究药品和个人护理品(PPCPs)ft水中的存在及其迁移转化是水处理领域近年来的研究热点。本研究针对4种二甲胺类PPCPs选用饮用水处理常用的4种氧化齐|03、NaCl。C1O2和KMnO班构建检测方法的基础上,分别研究了PPCPs氧化降解动力学、氧化降解机理、氧化产物毒性及其对含氮消毒副产物(N-DBPs)生成势变化的影响。分别构建了水中痕量PPCP夺口亚硝胺的LC-MS/M前测方法。PPCPSi10-500ng/L范围内,回收率为97%-113%检出限为,0.2-3.3ng/L;亚硝胺在4-100ng/L范围内,回收率为76%-116%检出限为,

2、0.8-2.6ng/L。基于pH值为5.0-9.0范围内PPCPs勺氧化降解效果,研究了pH值为7.0时的氧化反应动力学,得到了4种氧化剂与4种PPCP蚊应的速率常数(k)。确定O3氧化对PPCPs勺去除效果最好,ko3均大于105M-1S-1。依据质谱图解析,确定了氧化产物结构,揭示了PPCPs的氧化降解机理。4种氧化剂均与硫醴反应,形成S加O产物;03氧化叔胺形成N加O产物,其它3种氧化剂氧化形成脱二甲胺基产物或脱甲基产物;ClO2和NaClO氧化时氧醴键断开形成脱二甲胺基产物,O3、KMnO4f氧醴不反应。采用生态才效关系(ECOSA职型评估了产物毒性。各氧化产物毒性均低于原PPCPs,

3、NaClOK化产物毒性最低。加O产物毒性比原PPCP蟒低1-2个数量级;加O加Cl产物较原PPCP翦性降低3个数量级;脱二甲胺基产物较原PPCPSf毒性降低1个数量级;脱甲基后毒性和原PPCP守目差不大。通过对比氧化前后的N-DBPs生成势变化,确定了氧化对N-DBPs的控制效果O3氧化可同时控制N-亚硝基二甲胺生成势(NDMAFp口三氯硝基甲烷生成势(TCNMFP)KMnO氧化控制TCNMFP效果优于03,但KMnO氧化不能控制NDMAEP提出了一个基于PPCPsM化降解动力学、氧化产物毒性和N-DBPs生成势的饮用水处理氧化剂优选方案。若同时考虑PPCPst除、氧化产物毒性和N-DBPs生成势,03氧化是最佳选择;若仅需关注PPCPsfc除,不考虑N-DBPs生成势时,可采用03或C102。通过本论文研究结果,可明晰二甲胺类PPCPsfc氧化过程中的迁移转化规律及其N-DBP#成势的变化规律,进而为水源水中二甲胺类PPCP荏饮用水深度处理工艺中的去除及N-DBPs的控制提供科学依据和技术支撑。

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