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1、第4讲 核辐射探测器的最新进展 汲长松 中核（北京）核仪器厂 2009年11月 核辐射探测器的发展是核技术进展的标志之一，一个国家核辐射探 测器的研制与制作水平，也是该国核技术水平高低的重要标志之一 。核辐射探测器的发展与核探测技术的发展同步，经历了由计数， 测谱，到图像显示的发展历程。对核辐射探测器的发展要求是：辐 射转换效率高、高探测器效率、快时间、高（脉冲幅度、能量）分 辨率以及大体积，组成阵列等。 生产工艺、探测器使用环境条件与价格 最近十几年来，研制成功多种新型核辐射探测器， 部分新品种已经形成为商品而逐渐被市场接受； 部分探测器已经被淘汰或被逐步取代； 部分“老”探测器被重新认识而
2、得以“重用”。 1.新型核辐射探测器 1.1 LaCl3(Ce)与LaBr3(Ce) LaCl3(Ce) 是用铈(Ce)激活的氯化镧晶体。 LaBr3(Ce) 是用铈(Ce) 激活的溴化镧晶体。它们都近几年研制成功的镧系元素新型闪烁 体。其中，特别是LaBr3(Ce) ，其对与X射线的高阻止本领；快闪 烁时间；极高的能量分辨率以及稳定的温度特性，使其应用前景 诱人。 LaCl3(Ce) 与LaBr3(Ce) 最突出的特点是高能量分辨率 。对137Cs的 光电峰分辨率分别为3.9%与2.8%。.其次是快闪烁时间与高光输出 。 有人预言LaBr3(Ce) 将是NaI(Tl)的升级换代的高性能探测器
3、 LaCl3（Ce）LaBr3(Ce)闪烁体主要技术数据 LaCl3（Ce） LaBr3(Ce) 密度，g/cm3： 3.70 5.29 潮解性： 是 是 最强发射波长，nm： 350430 380 折射率(最强发射波长)： 1.9 1.9 闪烁衰减时间，ns： 16 快成分 28 慢成分 220 光输出，光子/keV： 49 63 能量分辨率(662keV，典型)，%： 3.9 2.8 图1 LaBr3(Ce)闪烁体BriLanCe380的发射谱及双碱光电倍增管不同光窗的量子效率 B硼硅玻璃；W透紫玻璃；Q石英玻璃 1.2 CdZnTe/CdTe 二十多年的探索与对比而最后胜出的化合物半导体
4、探测器。 决定性的优点：半导体探测器的极高能量分辨率， 可在室温下很好地工作 CdTe/CdZnTe（20ZnTe，80CdTe）晶体的原子序数高、禁带 能宽大、电阻率高，非常适合探测能量(10500)keV的光子， 目前的生产工艺可制备体积为(12)cm3的CdZnTe/CdTe单晶，探测 能量达到1MeV以上 在X射线、射线能谱测量方面具有广泛应用前景。 CdZnTe/CdTe晶体性能接近 CdZnTe和CdTe 晶体的基本特性 半导体种类 CdTe CdZnTe 原子序数 48.52 48.30.52 禁带宽 度，eV 1.44 1.6 电阻率，cm 约109 （15） 1010 （）e
5、，103 cm2/V （0.12） （0.89） （）h，105 cm2/V 110 0.11 密度，g/cm3 5.85 5.81 为了充分应用塑料闪烁探测器的大体积、易成 型与价格低，以及可大批量生产等优势，近些 年来已研制成功多种掺杂塑料闪烁体，用于满 足诸如中微子、慢中子与探测等特殊需求 1.3 掺杂塑料闪烁体 1.3.1 含钆(Gd) 塑料闪烁体 特 性 Gd质量份额 ， 0123 密度，g/cm3 1.172 1.182 1.195 1.204 折射系数 1.480 1.475 1.456 1.457 Gd原子数， 1022/ cm3 0 0.0047 0.0095 0.0143
6、H原子数， 1022/ cm3 5.41 5.39 5.38 5.35 C原子数， 1022/ cm3 3.82 3.73 3.64 3.53 最强发射波 长，nm 424424425425 透度(max) ， 82.8 80.7 78.2 75.2 光输出， 100796251 热中子 (E0.5eV)探 测器效率 0910.512.5 1.3.2 含铅(Pb)塑料闪烁体 塑料闪烁体(含铅10%)性能指标 密度,g/cm3： 1.12 光产额，光子/MeV： 5000 闪烁衰减时间，ns： 2 能量分辨率（662keV），%： 30 时间分辨(FWHM),ps： 1000 潮解性： 不 光电
7、子产额： 250 1. 511keV能量沉积; 2. 50%光收集效率; 3. 20%量子-光电子转换效率 1.3.3含氘(D)塑料闪烁体191 在塑料闪烁体中，用氘取代氢而制成的塑料闪烁体。 a 中微子与氢核的(,H)反应，伴随很强的本底。而(,D)反应 中没有这一本底。 b 快中子与含H物质作用,反冲质子能量分布为以中子最大能 量为上限的等几率分布。而快中子与含D物质作用,反冲质子 能量分布中出现峰，这可以用于本底甄别，有效探测快中子 。 1.4 Gd2(SiO4)O:Ce 与Lu2(SiO4)O:Ce Gd2SiO5:Ce是过氧正硅酸钆(铈)，简记作GSO，或GSO:Ce。 Lu2SiO
8、5:Ce过氧正硅酸镥(铈)，简记作LSO，或LSO:Ce。 GSO:Ce闪烁体最早于1983年，由Takagi和Fukazawa已报告研制成 功，但是作为闪烁探测器引起重视，是近几年的事情。因此可以说 ，上述两种用铈激活的镧系元素晶体闪烁体，是近几年来闪烁探测 器研制的最新进展。 LSO与GSO的主要特点是有效原子序数高，阻止本领大；闪烁衰 减时间快，可用于快计数 ；光输出与闪烁衰减时间随温度的变化极 为平缓（GSO）。 Gd2SiO5:Ce与Lu2(SiO4)O:Ce闪烁体技术数据 GSO LSO 密度,g/cm3： 6.71 7.4 最强发射波长，nm： 430 420 相对闪烁效率NaI
9、(Tl)，%：2075 是BGO的5倍 光输出，光子/MeV： 7.8103 闪烁衰减时间，ns： 60 40 快成分 56 （85%90%） 慢成分 600 (10%15%) 折射系数（发射峰波长）：1.9 1.82 有效原子序数： 59 66 能量分辨率（662keV），%：8.0 12.4 辐射长度，cm： 1.14 1.5 Bi4Si3O12 - 本证晶体- BSO 密度,g/cm3： 6.807.13 最强发射波长，nm： 480 最强激发波长，nm： 285 闪烁截止波长，nm： 350 相对闪烁效率相对BGO，%： 2012 闪烁衰减时间(室温)，ns： 100？ 300 折射率
10、（480nm）： 2.06 2.15 能量分辨率（662keV），%： 30 辐射长度，cm： 1.15 潮解性： 不 发光效率的温度效应，%/K： 2 光电子产额，光电子/MeV： 90 闪烁衰减时间增大20倍 1.6 金刚石探测器-俄罗斯研制成功一种由金刚石制作的核辐射探测器供应市场。 1K（PDPS1K）型金刚石探测器，主要用于、与质子剂量测量。 特点：天然金刚石为原材料、灵敏度高、耐辐照、耐高温、组织等效性、灵敏度与射线入射方 向无关与防水性。 技术指标 与射线计量率量程，Gy/min ： 0.0530 能量响应区间，MeV： 0.0825 425 灵敏度，C/Gy ： （0.55.0
11、）10-7 转换特性的非线性， ： 2 电压，V ： 100 暗电流，A ： 510-13 灵敏区厚度，mm ： 0.10.4 灵敏体积， mm3 ： 16 耐辐照，Gy ： 107 2.其他准新型探测器 2.1 Bi4Ge3O12(BGO) 锗酸铋-一种问世仅仅十几年的新型闪烁体，本征晶体。 阻止本领高，余辉小,化学性能稳定，机械强度好，现已被 广泛采用。主要用于许多计数的场合。对BGO的深入研 究揭示了其许多特点。 a.BGO的发光机制是Bi3+离子的 3P1态1So态的电跃迁。 因此，BGO的发光机制与NaI(Tl)不同。BGO本身是一种 纯闪烁晶体，其发光不受激活剂在晶体中的浓度及分布
12、的 均匀性的影响。 b.图2示出BGO在295K时的荧光特性曲线。发射光谱分布在 (350650)nm区间，峰值在480nm。由图可见，BGO的吸 收特性曲线与发光特性曲线并不重叠，即BGO不吸收它自 身所发的光。图中还叠加上普通光电倍增管和硅光电二极 管的光谱响应曲线。可以看出BGO的发射光谱与普通光电 倍增管和硅光电二极管的光谱响应特性相匹配。因而BGO 的应用对光电倍增管和电子学线路没有特殊要求。 图2 BGO荧光特性、普通光电倍增管和硅光电二极管的光谱响应特性 c.理论计算得到的BGO和NaI(Tl)的量子效率，对于同一能量， 在光电区内，BGO的量子效率比NaI(Tl)的高。但是由于
13、BGO 的折射率高（480nm ，n2.15），而普通光耦合相关材料的 硅胶，n1.5，空气为1，光电倍增管窗玻璃一般为1.5，因此， BGO所发出的闪烁光中的一大部分，由于全内反射而被“困于 ”闪烁体内。用放射源作的实际测量发现，光电倍增管所接收 到的BGO晶体发出的闪烁光，仅仅是NaI(Tl)晶体在相同条件 下的(816)。 2.2 BaF2 氟化钡也是一种纯晶体。它在、及射线作用下能产生闪烁。 BaF2晶体作为闪烁体来说，其最重要的特征是兼有无机闪烁体对 射线的高探测器效率，输出脉冲幅度谱线中有光电峰及有机闪烁体 的快时间特性。主要用于核医学中正电子湮没技术与高能物理中。 其主要特点是平
14、均原子序数高、密度大，对射线具有较高的阻止本 领；不潮解；荧光发射谱中存在两种波长不同的衰变成分；对射线 线性响应好，对自身闪烁光的自吸收较小。 .闪烁衰减时间中快成分为0.6ns；慢成分为620ns；快成分与慢成分 光发射强度比在快成分的频谱范围(约220nm)内，约为70:1； 图3 BaF2闪烁体的发射光谱及27mm厚的透光率 分子量 175.34 熔点， 12801354 沸点, 2137 溶解度（23），g/100gH2O 0.170.12 热膨胀系数(20120)，1106/K 18.918.4 硬度(Mho) 3 Knoop 硬度， kg/mm2 84 youngs modulu
15、s，N/m2 6.41010 热导率 0.017 比热(27)，J/kg 456.0 介电常数 7.33 解理面: 111 晶格常数，nm 0.6196 潮解性 不 密度,g/cm3 4.88 4.9 有效原子序数 54 最强发射波长，nm 3 获得新发展的”老”探测器 3.1.衬硼电离室与衬硼正比计数管 一种室内壁上或在有适当形状的电极上涂以硼灵敏层，用来探测中子的电离室 和正比计数管。中子探测基于核反应法，反应方程为10B（n,）7Li。电离是反 应生成核粒子与锂核引起的。 应用固体硼涂层比气态BF3的优越性在于可以选择更为合适的工作气体。硼衬层 应很薄，以减小对粒子及7Li核的吸收。这样
16、，至少有一个产物核（粒子或 7Li核）能从硼层中逸出而进入工作气体中。只有对应这情况的中子才能被记录 。10B俘获中子放出的粒子能量为1.47MeV（ 7Li核的能量为0.84MeV）它对应 的在硼中的射程是0.85mg/cm2。能量为0.025eV的热中子在10B中的自由程等于 4.2mg/cm （RS-P7-0812-117）硼衬电离室性能指标 热中子灵敏度，cps/nv 场 0R/h 420% 103R/h 2 工作电压，V 600850 信号输出（平均），C 210-13600V时 分布电容，pF 7 工作温度（最高）， 200 绝缘电阻（25）， 1012 耐强度，R/h 105 一
17、种高效热中子多块衬硼板的电离室。电离室为 3059mm2，内装12块衬硼的平行板，硼层厚0.5mg/cm2， 板间间距1mm，室内充506kPa氩气。工作电压为75V时，热 中子探测器效率达24%。 图4示出衬硼正比计数管的脉冲幅度谱。由图可见，谱中不 存在“谷”区，因此它不具有积分计数率高压漂移与甄别阈 漂移的“坪”特性。其长期工作稳定性不如BF3正比计数管。 另外，由于其对应中子反应的平均沉积能量比BF3正比计数 管的小，其对辐射的幅度甄别性能也不如BF3正比计数管。 衬硼正比计数管的突出优点是寿命长，其积分中子注量可达 1018中子/cm2。衬硼正比计数管仅工作于脉冲制式。 图4 衬硼正
18、比计数管输出脉冲幅度实验谱 典型衬硼正比计数管的阴极为25.4mm纯铝外壳；阳极为25m不 锈钢丝。充有26.6kPa的氩气+15%CO2 混合气。 这使电荷收集时 间短（250ns）；并增强在强辐射场长期工作的稳定性。绝缘为 高质量的Al2O3。 硼衬是决定衬硼正比计数管质量的关键。10B厚度0.4mg/cm2。衬 硼正比计数管被用作反应堆启动探测器，直接暴露于反应堆堆芯极 高的中子注量率中，因为在反应堆满功率运行时它一直置于堆芯中 。为了延长工作寿命（至51018n/cm2）Photonis公司的衬硼正比 计数管结构中，增加了储气罐。将基本探测器外加上一层第二外壳 ，两层之间的空间被用做储
19、气罐。储气罐使气体容积增大了四倍。 储气罐与基本探测器是连通的。储气罐环绕着探测器的灵敏体积， 因此它不参与电离过程，不受电离过程中光子的辐照。因此，储气 罐中的气体在进入探测器的灵敏体积之前，不发生离解。储气罐措 施大大延长了探测器的使用寿命 3.2 LiI(Eu) 碘化锂(铕)是用铕(Eu)激活的碘化锂晶体。这种闪烁体与NaI(T1)极 相似，发光机理也相同。用作X射线与辐射探测器时，当激活剂铕 的原子浓度小于1时，相对光输出为NaI(T1)的35左右。与 NaI(T1)不同的是LiI(Eu)晶体中含6Li，被广泛地用作中子探测器。 LiI(Eu)探测中子的原理基于6Li俘获中子的核反应法
20、。反应能为 4.78MeV。反应能在产物核4He与3H之间的分配方式是单值确定的 ，3H得2.73MeV,4He核得2.05MeV。因此，考虑到碘化锂晶体的尺 寸，一般都比中子核反应产物核的射程大许多，脉冲幅度响应基本 不受壁效应的影响。几乎对于所有的慢中子，其中子探测核反应皆 给出幅度基本一致的输出脉冲。 仅含7Li的碘化锂(铕)闪烁体，可用于X射线与辐射探测，对中子不 灵敏；含有浓缩6Li的碘化锂(铕)晶体，既对X射线与辐射灵敏，又 可用于中子探测；LiI(Eu)与作用产生的最大脉冲幅度，近似地与 量子的能量成正比；慢中子反应产生输出脉冲幅度一致性很好的脉 冲信号，其等效电子能量约为3Me
21、V。因此可以用幅度甄别法有效 地甄别掉几乎所有的天然辐射198；6LiI(Eu)与，7LiI(Eu)配对使 用，可以达到在n、混合场中探测中子的目的；易潮解。不能暴露 于水蒸汽或大气中。市售LiI(Eu)晶体被封装在密封容器内，一端为 光学窗口。 对于天然锂LiI(Eu)，=l.47cm-1，将全部热中子吸收，需要（24 ）cm厚的闪烁体；对于6LiI(Eu)，=16.7cm-1，全部吸收热中子仅 需（0.20.3）cm厚的闪烁体。 3.4 自给能探测器 由于核电事业发展的推动，反应堆堆功率堆芯直接监测的 需要，自给能探测器以其耐辐照、耐高温、寿命长及体积 小等特点而被重新重视。俄罗斯生产的自
22、给能探测器 1是WWER100型反应堆测量反应堆功率的堆芯探测 器。发射极0.5mm200mm铑丝；收集极1.3mm 不锈钢；绝缘石英； 导线氧化镁绝缘双芯电缆。输出电流1A（ WWER100反应堆标称功率） 时间常数1min 4.被淘汰及衰退中的探测器 *蒽有机单晶闪烁体-塑料闪烁体取代； *Ge(Li)与Si(Li)半导体探测器-HPGe与CdTe/CdZnTe取 代； *金硅面垒半导体探测器-PIPS取代； *BF3正比计数管3He正比计数管基本取代； *LiI（Eu）闪烁体-锂玻璃闪烁体部分取代。 关于BF3正比计数管 上个世纪六十年代至八十年代间，BF3正比计数管曾是应用极为广泛的中子探 测器。由于BF3正比计数管的生产工艺中，涉及污染环境的氟；BF3气体为负 电性气体，难以通过提高计数管充气压的途径，提高其中子探测器效率。因此 ，商品BF3正比计数管的充气压一般皆低于一个大气压；性能优良的3He正比 计数管的出现及广泛应用，从而使其应用逐渐减少，以至于有完全被取代的可 能： 当然，由于BF3正比计数管的价格优势及对的脉冲辐度甄别性能，仍具有相 当的优势，因此仍被许多工业应用的中子探测仪器采用。 参考文献 汲长松，核辐射探测器及其实验技术手册（第二版），原子能出版社，北京， 2007