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1、龙 斌 教授 China Institute of Atomic Energy, 102413, Beijing, China 核电厂材料核电厂材料 Materials for Nuclear Power PlantsMaterials for Nuclear Power Plants 中国核工业研究生院 重水堆电站重水堆电站CANDUCANDU运行操纵人员运行操纵人员 基础理论基础理论培训培训 北京，北京， 2018 2018 诬 过 荚 镐 右 奠 殃 胶 乡 玲 惋 琅 咋 桑 露 腿 集 琢 阀 疆 必 郁 枕 堤 毅 贞 佣 励 葛 补 员 恨 核 电 厂 材 料 - c h a p
2、 t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 China Institute of Atomic Energy, 102413, Beijing, China 核电厂材料核电厂材料 Materials for Nuclear Power PlantsMaterials for Nuclear Power Plants 第五章第五章 包壳材料包壳材料 CladdingCladding part2part2 香 绵 宵 插 澜 石 沼 连 毡 舵 践 浓 艇 读 皑 柜 椒
3、撤 继 唆 沙 矩 呛 总 岿 芥 把 抉 啡 珍 绣 汤 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 锆-4合金的性能 5.3 锆合金 具有小的中子吸收截面； 具有良好的抗辐照损伤能 力，并且在快中子辐照下 不产生强的长寿命核素 具有良好的抗腐蚀性能， 不与二氧化铀燃料反应， 与高温水相容性好 具有好的强度、塑性及蠕 变性能； 熔点高； 好的导热性能及低的线膨 胀系数； 工艺性能好，易于加工和 焊接 存在织构 有吸氢和氢脆问题，氢
4、化 物的析出方向与织构和应 力有关，并会影响锆-4合 金包壳管的堆内性能 高温下与氧反应，应限制 在400oC以下使用 在高温下发生锆水反应， 产生氢气 优点缺点 踌 锈 链 咸 煤 椽 气 耐 澄 吱 臀 秧 臃 蝉 柠 馋 盲 年 录 覆 凋 圭 栏 环 蕴 衫 屋 秦 帧 械 吊 沼 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 CANDU堆燃料棒束包壳：Zr-4合金 5.3 锆合金 CANDU6型重水堆 燃料棒束： UO2芯块
5、； 锆包壳； 石墨中间层； 端塞； 隔离块； 支承垫； 端板 烦 纫 厘 瓣 洪 阵 龚 儡 猪 爪 兼 叼 柳 兴 芒 狈 浙 频 社 谐 榴 楚 啼 紧 缺 嚎 泽 杆 标 诚 灾 桓 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 锆合金包壳管的制造工艺 5.3 锆合金 锆铪分离 合金熔炼 挤压成管胚 冷加工（冷轧） 最终退火 表面处理 成品管检验与试验 碘化法（实际是采用氯化进行分离） 将海绵锆制成自耗电极，真空冶炼 挤压成厚壁
6、管 采用Pilger轧机，冷轧成薄壁管 去应力退火或再结晶退火 BWR：化学抛光，预制氧化膜；PWR：机械抛光 非破坏检验和破坏检验 外 沼 牟 按 诅 忍 十 靛 区 丫 豌 渐 锚 娥 士 惑 骑 骸 戊 救 鼎 浆 虹 硝 闪 札 忘 茫 觉 比 隘 培 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 锆合金包壳管的制造工艺 锆铪分离 合金熔炼 挤压成管胚 冷加工（冷轧） 最终退火 表面处理 成品管检验与试验 碘化法 5.3 锆合
7、金 逆 灶 迎 株 迫 夺 看 乡 己 妇 澜 地 礁 审 矽 愧 倪 纫 腰 毖 凯 澜 徐 莎 醇 存 盏 旱 蔷 密 茅 佰 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 锆合金包壳管的制造工艺 锆铪分离 合金熔炼 挤压成管胚 冷加工（冷轧） 最终退火 表面处理 成品管检验与试验 海绵锆按比例加入合 金元素后压制成块， 然后焊接成棒，做成 自耗电极，在真空电 弧炉中熔炼成锭 5.3 锆合金 碍 朵 雀 岳 光 占 羽 我 认 翁
8、 堰 步 榔 找 闷 苯 措 会 渗 朋 筷 墓 畸 界 批 饼 秸 狭 柴 即 寄 佯 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 锆合金包壳管的制造工艺 锆铪分离 合金熔炼 挤压成管胚 冷加工（冷轧） 最终退火 表面处理 成品管检验与试验 在500700oC，相 区，在液压机上将 胚料通过模具挤压 成厚壁管 5.3 锆合金 售 珐 浓 余 煮 长 俄 笆 膊 仔 茎 衷 柞 汝 壤 啤 辙 沁 戏 诽 猜 彼 妈 豆 羊 但 烤
9、 泌 受 促 芦 糙 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 锆合金包壳管的制造工艺 锆铪分离 合金熔炼 挤压成管胚 冷加工（冷轧） 最终退火 表面处理 成品管检验与试验 在皮尔格(Pilger)轧机上冷轧，逐渐将厚壁 管拉拔成薄壁管。为了消除管材的冷加 工硬化，采用中间退火。 该工序是包壳管制备最 重要的工序之一 5.3 锆合金 姬 囱 嘎 暑 紫 隆 把 扯 瘟 甄 匪 熔 服 隘 蒂 柞 既 灯 蔬 参 缚 打 淹 钱 企
10、 熏 都 榴 峦 降 拘 似 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 锆合金包壳管的制造工艺 锆铪分离 合金熔炼 挤压成管胚 冷加工（冷轧） 最终退火 表面处理 成品管检验与试验 为了获得取向为切向（周向）的氢化物，以减 少氢化物析出对力学性能的影响，管壁厚度的 变形量必须大于直径的变形量，而且要求使 晶粒的基极取向接近径向 5.3 锆合金 叛 藤 踞 偏 惶 膨 借 香 礼 裙 误 稀 缀 詹 硷 粹 慑 嚼 锡 向 间 秀
11、椭 赔 塑 邢 陨 绒 外 颧 团 贤 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 锆合金包壳管的制造工艺 锆铪分离 合金熔炼 挤压成管胚 冷加工（冷轧） 最终退火 表面处理 成品管检验与试验 450500oC消除应力退 火或600oC以上再结晶 退火 包壳管的最后处理： BWR：化学抛光+高压釜预生致密 氧化膜 PWR：机械抛光+堆内形成氧化膜 非破坏检验：肉眼观察、表面光洁 度分析、管子长度与垂直度检查、 测量内径与外径、测量壁
12、厚、超声 波无损探伤 破坏性检验：化学分析、机械性能 测试、内压试验、显微组织及氢化 物取向分析 金 官 朗 杖 插 枝 波 喝 胃 冕 败 铣 瘁 颧 俱 钓 粤 觉 进 还 似 辣 抡 寝 脸 枷 元 裸 菠 面 洋 泵 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 锆合金包壳管的堆内行为 p 表面腐蚀：分为均匀腐蚀和非均匀腐蚀 均匀腐蚀 Zr+2H2O ZrO2+4H 在氧化动力学曲线上有一从幂函 数关系型到直线型的“转折点”
13、，在此点之前，在锆表面生成黑 色、致密、呈保护性的非化学计 量的氧化锆（膜厚23m），分 子式为ZrO2 -x；在转折点后所生 成的氧化膜变为白色（5060 m） 、疏松的非保护性的化学计 量ZrO2，该膜容易呈薄片状剥落 。 锆合金的氧化动力学曲线 5.3 锆合金 去 点 堂 筹 侄 摆 港 驮 锄 杀 儡 邦 愚 鸭 劣 理 睛 迫 馏 乍 赐 泥 仇 纳 机 婶 跪 蛀 本 笑 碾 郎 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t
14、2 p 表面腐蚀 N的存在会加速腐蚀，N0.004% 中子辐照对锆合金腐蚀有加速作用，出现白色膜是锆合 金结构件因腐蚀事故而报废的标志 当燃耗接近40，00050，000MWd/tU时，氧化膜的 厚度可达5060m， 已接近包壳壁厚的10% 锆合金的氧化动力学曲线 美国国家标准“固定式压水堆 燃料元件设计准则”规定： 寿期末，燃料元件包壳最大腐 蚀深度应低于壁厚的10% 5.3 锆合金 胁 寒 本 创 爸 缠 纯 胎 登 拔 右 莆 蹿 精 掺 凭 勃 姻 锹 魁 焉 余 孝 忆 情 元 霄 呕 乳 笔 铡 冬 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 -
15、 p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 锆合金包壳管的堆内行为 非均匀腐蚀（局部腐蚀） p 疖状腐蚀 （Nodular corrosion) 疖状腐蚀是沸水堆燃料 元件及元件盒中的常见现 象，在PWR中也有出现 。 常在富氧水质下发生； 形貌是白色氧化膜（ ZrO2）园斑，其直径可达 0.5mm或更大，深度可达 10-100m； 改进Zr-4的疖状腐蚀 5.3 锆合金 拌 尧 马 码 雹 侍 甚 栓 屋 幕 质 寞 曝 活 践 鳖 婚 圣 讹 宏 棘 抽 骇 射 雏 私 抿 抵 逛 买 嫩 篓 核 电 厂 材
16、 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 锆合金包壳管的堆内行为 5.3 锆-4合金 p 缝隙腐蚀 常发生在包壳管与定位 格架接触部位的缝隙处。 该处水流阻力大，流速 慢，在热流作用下，此 处水质发生变化，冷却 水中碱性离子浓度增加， 局部pH值升高，引起严重碱蚀； 腐蚀深度随着燃耗加深而增加，严重的局部腐蚀会影 响燃料棒的安全运行和使用寿命。 CIAE，龙斌 核工业研究生院 纂 夫 狠 征 垮 竹 剧 韵 兆 吐 哄 既 权 惺 壳 衡 绳
17、先 娱 率 辫 澡 约 赶 喧 赠 蝇 泄 蔫 拱 盐 劈 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 锆合金包壳管的堆内行为 按压水堆燃料元件设计安全准则，寿期末包壳中氢含量应 小于250g/g 锆合金于高温水氧化反应生成氢，部分 被合金基体吸收，在高温时固溶在基体中。 固溶度（或称溶解度）表示为： 式中：N0固溶度，g/g R-气体常数 T- 温度， K CIAE，龙斌 p 吸氢和氢脆 堆用锆合金的氢来源于加工时的自然吸氢、芯块
18、残 留的水和氢，以及最主要的腐蚀吸氢 国产新Zr合金N36的吸氢 N0= 9.9x104 exp(- ) 8250 RT 核工业研究生院 5.3 锆合金 鹿 该 治 缺 唇 枷 姓 目 咏 缮 镁 幸 费 迎 募 仍 根 惠 筹 趴 芥 炎 锌 蔓 棍 灰 耀 茂 拎 肥 俏 暑 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 锆合金包壳管的堆内行为 当合金中氢的固溶度超过极限固溶度时，氢将以氢化物（ZrH1.51.7） 小片析出。氢化
19、物在低温下（260oC或150oC）为脆性相，析出的氢化 物可能成为材料的裂纹源，使锆合金的延性降低，造成氢脆。 对燃料元件包壳来讲，氢化物的排列方式对包壳管的力学性能影响 很大：呈周向排列取向的氢化物对强度的影响不大；呈径向排列取向 的氢化物，会使强度和延性大大降低。 p 吸氢和氢脆 核工业研究生院 a.氢化物呈周向分布 b.氢化物呈径向分布 5.3 锆合金 碎 候 后 工 谓 崇 梅 宛 铲 淤 皑 双 庐 盖 嫂 万 场 樱 藏 嗣 烁 握 板 食 至 枯 铅 汹 朝 垃 暑 酷 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核
20、电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 织构是决定氢化物取向的主要因素 在没有内应力的情况下，氢化物的取向主要取决于锆管 的织构。为了得 到周向氢化物取 向，在加工时要 求获得径向基极 （C轴）结构； 氢化物的取向 如果锆管内存在 残余内应力、热 应力或工作应力等，氢化物取向会自行转向，其再取 向与拉应力垂直，与压应力平行，称为应力取向效应 。 5.3 锆合金 贫 宋 解 贤 寡 早 辑 冲 隆 陆 酞 孩 坊 挣 分 恬 咬 诅 膊 压 契 卡 掸 机 册 蔬 京 资 洲 户 汪 秽 核 电 厂 材 料 - c h a p t e
21、r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 锆合金的辐照生长 所谓辐照生长就是在快中子辐照下，金属晶体在某个特定 的方向上伸长，其他方向上收缩，体积不变的现象 也就是说，在没有应力作用下，快中子辐照使-Zr密排六 方晶胞缩短变粗且体积不变的现象，叫辐照生长 锆在辐照下呈现a轴生长，c轴缩短。 5.3 锆合金 笑 痈 到 驶 洞 戊 瞬 蝇 座 研 预 瞄 秤 哑 雨 霓 儒 酣 钉 需 懊 茂 奖 伍 习 茬 搽 伍 片 敦 潞 磕 核 电 厂 材 料 - c h a p t e
22、 r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 锆合金的辐照生长 锆包壳存在织构，通过合适的加 工制度，得到接近径向基极织构 中子辐照下锆合金包壳 管织构的生长 辐照生长导致元件包壳管沿 其轴向伸长，壁厚和直径方 向减小 燃料棒弯曲失效 所以：辐照生长造成的畸变是反 应堆燃耗极限的又一因素 5.3 锆合金 霜 伏 针 助 定 谜 帕 流 围 儒 惕 软 滋 磨 佣 绘 脂 路 蛛 妖 脯 屈 汲 沟 朔 哑 蔬 锁 媚 兹 乎 躇 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r
23、 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 锆合金 辐照对锆合金力学性能的影响 锆合金辐照性能的变化规律与其它结构材料相同，辐 照后表现出材料强度升高、塑性下降等损伤效应，即 辐照硬化和辐照脆化，这给锆合金包壳管和部件的安 全使用带来了威胁. 翔 侨 映 拯 管 呢 奋 年 航 据 丽 辰 烈 拓 衅 叹 陛 吩 软 枷 获 叮 订 悟 业 符 派 朋 嘶 琢 谅 额 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂
24、 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 锆合金包壳管的堆内行为 辐照对拉伸性能的影响 辐照后强度（屈服强度和抗拉强度）升高，延伸率下降 辐照对锆合金拉伸性能的影响 猿 旁 聋 妒 醉 驹 庭 德 昔 特 哥 乌 纯 铱 漾 缠 肆 贷 糯 瘤 辩 纵 昌 弟 弟 日 勺 劝 砾 莲 仇 龋 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 芯块与包壳的相互作用（PCI） PCI是指燃料
25、元件芯块与包壳之间的机械相互作用和化学 相互作用共同引起的元件破损现象，即PCI=PCMI + PCCI （或FCCI） 锆包壳管在堆内受力，应力主要来源于芯块的变形。 当燃耗达到一定值后，芯块与包壳贴近，在反应堆功率 循环或剧增时，芯块畸变使包壳受到很大的应力，包括包 壳管的轴向拉应力和径向局部应力 在高燃耗下，燃料元件内侵蚀性裂变产物浓度增加，超 过临界值，会产生应力腐蚀 PCI对核电站的安全、经济和高效运行有直接的影响，是 燃料棒使用寿命的限制因素之一 5.3 锆合金 猩 遗 詹 姓 马 盘 为 奴 范 烦 鞠 华 旺 刨 尉 胁 碟 逸 寸 铁 肖 搭 悲 靠 揽 镇 是 丝 甸 数
26、傻 袭 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 芯块与包壳的相互作用（PCI） 产生PCI的原因及伴生现象 原因：在水冷动力堆工况下，UO2芯块的平均温 度（1600oC)比包壳管（300oC）高；UO2的膨胀系 数（1110-6/oC）比锆合金（ 6.210-6/oC）大；芯 块又有畸变和肿胀，所以在功率跃增时，当二者 之间的间隙消失后，芯块会挤压包壳产生双轴拉 应力从而使包壳发生轴向和径向变形。因此每次 功率循环（开、停堆及
27、电网负荷变化），包壳也 随之发生相应的塑性变形 5.3 锆合金 桌 碱 刽 浊 哦 烤 刻 沧 糯 肥 窥 逆 河 牧 充 假 果 燕 炎 逞 较 绞 奥 者 台 潦 傲 违 炎 赔 哭 巾 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 芯块与包壳机械相互作用（PCMI） 径向变形：产生环脊。燃料芯块是有限 长圆柱体，在温度梯度下，芯块中心温 度明显地比外围高，因此芯块发生热膨 胀而变形，在自重的作用下，呈现沙漏 状。当芯块与包壳贴紧
28、后，燃料元件外观出现竹节状 （环脊）。环脊位置在两个芯块的界面上，该处是包 壳承受应力最集中的地方，也是应变最集中的部位 轴向变形（棘轮机制）：使包壳管变长。当燃料元件 运行到一定燃耗，芯块与包壳间隙闭合而发生接触。 此时，会产生两个力，径向拉应力使包壳/芯块进一步贴紧；芯 块和包壳之间产生摩擦力，当芯块发生轴向伸长时， 该摩擦力 会使包壳随燃料芯块的伸长而伸长。当功 率下降时，芯块柱与包壳脱开，芯块落下。功率再 次提升时，摩擦力再次产生，包壳在此伸长，即每 次都有一定的塑性变形，即棘轮效应。该效应导致 燃料棒弯曲 5.3 锆合金 躁 踩 膳 忘 脆 呆 权 迢 瑞 伞 或 酋 戈 压 逼 掂
29、 堆 亩 谎 本 教 搅 跪 凌 臆 秤 袄 纽 赴 格 磐 浙 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 芯块与包壳的相互作用（PCI） PCCI/SCC 燃料元件在堆内辐照的中、后期 ，特别是芯块与包壳接触后，会 产生很大的拉应力；同时侵蚀性 裂变产物如碘、铯、镉等已有相 当浓度，并沉积在芯块与包壳内 壁之间，就会形成燃料包壳的应 力腐蚀开裂（SCC） PCMI FCCI 侵蚀性裂变产物引起的SCC 有阈值（应力阈值、应变阈
30、值以及浓度阈值），当低于 这些阈值时，可避免SCC 5.3 锆合金 攀 瞳 莆 醛 锌 薯 欧 柿 鲸 榔 稼 薯 资 杯 及 悟 袍 须 悼 纺 剥 锑 输 狞 尿 奶 灿 盔 西 氮 挛 陷 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 第五章第五章 包壳材料包壳材料 CladdingCladding 旗 祸 硫 福 樱 烤 育 倒 咋 缮 式 淆 刽 按 珐 砸 辅 打 邻 跑 释 匹 掸 标 象 镀 衣 赘 敖 嗽 摇 央 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2 核 电 厂 材 料 - c h a p t e r 0 5 - 包 壳 材 料 - p a r t 2