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1、用于一氧化碳低温氧化的负载型和复合型氧化铜基多孔纳米催化剂体系作为一种主要的大气污染物 , 由许多工业过程、交通运输和家庭生活所 产生的 CO气体的存在对人类的身体健康和生活环境造成了极大的危害。因 此,CO的脱除就显得尤为重要 , 其中催化氧化脱除是最为有效的方法。近年来 , 对价格低廉、原料易得的铜系列催化剂的研究得到广泛的关注。众所周知, 材料的物理和化学性能不仅和其化学组成相关 , 还和其多孔性和形貌结构有着至关重 要的联系。因此 , 设计制备特定孔结构和特定形貌的材料成为众多科研工作者研 究的热点。到目前为止 , 以金属氧化物为载体负载 CuO制备负载型催化剂的研究 已经开展的非常广
2、泛。在催化领域 , 由于多孔金属氧化物具有高比表面积、均匀 的孔径分布等优势 , 其能促进活性组分金属颗粒在其表面的高分散和稳定化并最 终促进催化剂性能的提高 ;因此, 近年来其作为催化剂和催化剂载体的研究吸引 了人们的普遍关注。然而 , 以多孔金属氧化物为载体负载 CuO催化剂并应用到催 化 CO低温氧化中的研究却鲜有报道。因此 , 开发出具有高比表面积和多孔结构 的氧化铜基金属氧化物催化剂仍是一个很具挑战性但有着重要研究价值的工 作。本论文中 , 选取过渡金属铜氧化物基负载型和复合型多孔纳米催化剂为研究 对象, 对催化剂的制备过程、组分之间的协同作用、催化剂 CO低温氧化活性及 活性机理等
3、进行了系统研究 , 旨在开发出一个全新的催化剂体系。具体研究内容 和结果归纳如下 :1. 首次采用阳离子型表面活性剂 CTAB辅助合成法 , 制备出具有 介孔结构的 CuO/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2 催化剂和 CuO-Fe_2O_3复合氧化物催化 剂。制备的样品采用 XRD、N_2-sorption 、TG-DTA、SEM、TEM、H_2-TPR和 XPS 等表征手段表征其组成和结构 , 并在微反-色谱装置上考察了其催化 CO低温氧化 的催化活性。 XRD和 TEM分析结果表明 , 催化剂由纳米尺度的颗粒组成。氮气吸 附-脱附等温线表明 , 所制备的这两个纳米催化剂体系具有高比表
4、面积和均匀的 介孔孔径分布。活性测试结果显示 , 这两个介孔纳米催化剂均具有高的催化 CO 低温氧化活性。催化剂的高催化性能和活性组分铜物种含量、焙烧温度、比表 面积、颗粒粒径、活性组分与载体的协同作用等因素息息相关。此外 , 我们系统 地研究了不同 CuO/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2 催化剂的制备方法和 CuO/Ce_xZr_(1- x)O_2 催化剂中铈锆比对该催化剂体系结构和性能的影响。同时 , 研究了该催化 剂催化 CO氧化的反应动力学。 2.采用阳离子型表面活性剂 CTAB辅助合成法 ,制 备出多孔 -Fe_2O_3纳米棒,并采用沉积 -沉淀法在其表面负载 CuO制备出负
5、载 型 CuO/-Fe_2O_3NRs催化剂。样品的结构和形貌表征结果显示 , 所制备的 - Fe_2O_3具有一维棒状结构 , 且在纳米棒表面存在 5-12nm的多孔结构 ; 根据 SEM、 TEM和 TG-DTA等表征结果我们提出了该多孔 -Fe_2O_3纳米棒的形成机 理。负载 CuO后的催化剂保持了载体的棒状结构 ,粒径大小约 6nm的 CuO颗粒包 埋或半包埋在载体的孔道中。通过 H_2-TPR和 XPS等表征结果证实 ,Cu_2O物种 提供了催化反应中的活性位 , 我们在此基础上提出了在 CuO/-Fe_2O_3NRs催化 剂上 CO氧化的机理。并和商品 -Fe_2O_3负载 Cu
6、O催化剂进行对比 , 对该催化 剂体系催化 CO氧化的反应动力学进行初步探讨。 3. 采用无模板剂钛酸丁酯在强 酸条件下自水解的办法 , 制备出具有大孔 - 介孔结构的二氧化钛 (MMTD),并采用沉 积-沉淀法制备出负载型 CuO/MMTD纳米催化剂。表征结果显示 ,负载 CuO后的催 化剂保持了载体 MMTD的高比表面积和分级孔结构。活性测试结果表明 ,400 焙 烧的 8wt.%-CuO/MMTD催化剂具有最高的催化活性。通过与商品级和仅具有介孔 结构的 TiO_2负载 CuO催化剂的对比研究后发现 ,大孔结构促进了反应物分子和 产物分子的传质作用并最终导致了其催化 CO低温氧化性能的提
7、高。该 CuO/MMT催D 化剂体系的催化性能还和 CuO的负载量、预处理温度、高比表面积 等因素息息相关。通过 H_2-TPR和 XPS等表征探讨研究了该催化剂的催化活性 位。 4.首次以具有纤维状结构的高比表面积凹凸棒石粘土 (APT)为载体, 负载 CuO制备出负载型 CuO/APT催化剂。对所制备的催化剂进行了系统的结构表征 和催化 CO低温氧化性能研究。结果显示 : 该凹凸棒石为载体的催化剂催化 CO低 温氧化的催化性能与前面所研究的铜基多孔金属氧化物催化剂相当。由于凹凸 棒石粘土独特的性能、低廉的价格和易获得性 , 其在不同的催化反应中 ( 尤其是 在催化 CO低温氧化中 ), 具
8、有极大的潜在应用价值。同主题文章 【相关博士论文】1 .黄怀国. 导电聚合物 -纳米半导体微粒复合膜的制备和性能研究 ' D. 厦门大学 . 20012 .陈建军. 纳米 TiO_2光催化剂的制备、改性及其应用研究 ' D. 中南 大学. 20013 .王玫. -SiC 薄膜的低温沉积及特性研究 ' D. 北京工业大学 . 20024 .张静武. 金属塑性变形与断裂的 TEM/SEM原位研究 ' D. 燕山大学 . 20025 .刘晓鹏. TiNi 形状记忆合金薄膜显微结构及相变行为研究 ' D. 大 连理工大学 . 20026 .刘守新. 活性炭光再生
9、技术与 TiO_2- 活性炭协同作用机制研究 ' D. 东北林业大学 . 20027 .郭兴忠. 锌铅分离的理论及应用研究 ' D. 重庆大学 . 2002江智渊. 低维纳米材料的制备研究 ' D. 厦门大学. 2002李晓云 . 金属膜电阻器稳定性的研究 ' D. 天津大学 . 200310.魏坤. 稀土纳米介孔固体的自组装形成机理研究及材料表征 ' D. 湖 南大学. 2003【相关硕士论文】1 .张晟卯. 仿生纳米复合薄膜的制备、表征及摩擦学行为研究 ' D. 河 南大学. 20012 .孙磊. 表面修饰杂多酸盐纳米微粒的制备及摩擦学性能研
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