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1、铈掺杂钛锆固溶体催化剂的制备与催化复原NO_x的实验研究宽温选择性催化复原NO<sub>xv/sub<术目前在火电脱硝领域具有明显的 工业价值 , 而稀土掺杂催化剂在中低温脱硝领域受到广泛关注。本文以V2O5/TiO<sub>2</sub>为根底,利用 HRTEM BE1、XRD NH<sub>3</sub>-TPD、H2-TPR DRIFTS等表征手段,研究铈锆改性对脱硝催化剂改性作用,同时对催化 剂反响机理和S0<sub>2</sub>、H<sub>2</sub>0中毒机理进行
2、进一步的研究与 探讨。结果发现 Zr02 改性 Ti02 得到 ZrTiO4 复合氧化物 , 载体呈非晶状态 , 比外表积较大。Ce02能够促进H2-TPR复原峰增强并向低温移动,NH<sub>3</sub>-TPD 显示催化剂由中强酸及强酸吸附中心移至低温的弱酸中心 , 进而促使催化剂在中 低温具有较高的脱硝效率。少量V205的负载对于催化剂在高温区域的活性具有促进作用，优选发现V-0.2Ce/Ti-Zr表现出最好的脱硝活性。NH<sub>3</sub>S反射原位红外结果显 示Ce02负载后催化剂的NH<sub>3</sub&
3、gt;!R附能力增强，同时出现活性中间物质 -NH2,促进 NH<sub>3</sub>-SC皈应。对 V-0.2Ce/Ti-Zr 进行 NH<sub>3</sub>-SCR5性测试发现,NO<sub>2</sub>比NO更易被复原，0<sub>2</sub>的存在可以促进NO转化为N02,与此同时 NO<sub>x</sub>S催化剂外表具有更强的吸收峰，此时主要存在单齿硝酸盐和硝 基类物质的吸附,且难以脱附。相比于NO, NH<sub>3</sub具有更
4、强的竞争吸附 能力。催化剂经NO+02预吸附后通入反响组分NH<sub>3v/sub>+NO+O<sub>2v/sub>, 活性持续下降，相反,NH<sub>3</sub>预吸附后脱硝活性能够逐渐恢复至原有水 平,推测是由于NO<sub>x</sub：在催化剂外表以单齿硝酸盐和硝基类物质吸附 占据催化剂活性位，NH<sub>3</sub>吸附能力变弱,从而抑制 NH<sub>3</sub>-SCR反响，催化活性降低。综合发现催化剂主要遵循E-R反响途 径,NH<s
5、ub>3</sub>的预吸附对于整个反响至关重要。因此对于此类催化剂可以通过 NH<sub>3</sub啲预吸附防止 NO<sub>x</sub>S催化剂外表形成难以脱附的单齿硝酸盐和硝基类物质，防止催 化剂活性的降低。S0<sub>2</sub>和H<sub>2</sub>O的存在催化剂活性产生较 大影响。活性测试说明S0<sub>2</sub>浓度较低时，V-0.2Ce/Ti-Zr 催化剂较为稳定， 脱硝活性根本无变化，SO<sub>2</s
6、ub>含量升高，催化剂活性呈现先降低后升高 的趋势。S0<sub>2</sub>和H<sub>2</sub>O同时存在催化剂活性降低显著，且无 法恢复至原有水平,对V-0.2Ce/Ti-Zr和V-0.3Ce/Ti-Zr中毒后催化剂进行温度- 活性测试发现在高温300E450C区域活性升高，中低温活性那么降低，XRD结果 显示此时主要是催化剂外表 C(SO42的生成导致Ce02氧化复原能力降低,V205 开始发挥活性组分的作用，Ce02含量越高,催化剂中低温活性所受影响越小 BET 结果显示催化剂中毒程度较深时，孔径分布向介孔及大孔范围移动，
7、可能是(NH4 2SO4的生成阻塞催化剂孔道,导致催化剂比外表积降低,NH<sub>3</sub>吸附变 弱,活性降低。中毒催化剂的NH<sub>3</sub：吸附能力均减弱,对S0<sub>2</sub>中毒催 化剂比照发现,S0<sub>2</sub>含量升高，催化剂的NH<sub>3</sub>R附能力增 强。对新鲜催化剂进行S0<sub>2</sub>+02预吸附，而后采集NH<sub>3</sub：吸 附红外谱图发现相比于初始状态
8、，NH<sub>3</sub>在催化剂外表的吸附能力明显 增强，此时主要是S0<sub>2</sub>的存在促进Ce4+被复原为Ce3+，催化剂氧缺位 增多。S0<sub>2</subS别与NH<sub>3</sub> NO的竞争吸附研究发现SO<sub>2</sub>#在时 NO<sub>x</sub>相比于 NH<sub>3</sub：存在更强的吸附, 而催化剂经S0<sub>2</sub>+02预吸附后,通入反
9、响气体NHvsub>3v/sub>+O<sub>2v/sub>+NO+SOvsub>2v/si的红 外谱图显示此时NH<sub>3</sub>£吸附能力依然强于NO<sub>xv/sub>宏观暂态实验结果说明802+02预吸附的催化剂活性与NH<sub>3</sub：预吸附催化剂相差不大。微观稳态红外谱图显示常温25°C时,S0<sub>2</sub>在催化剂外表吸附能力较弱,温度升高,同时S0<sub>2</sub>浓度较高时,NH<sub>3</sub>吸附增强,因此推测此时在催化剂外表 Ce3+含量较高,可以解释催化剂在600ppmSO<sub>2</sub>t毒时活性升高速率大于 400ppmSO<sub>2</sub的原因。综 合发现可以通过S0<sub>2</sub>+02的预吸附来提高催化剂的抗S0<sub>2</sub> 中毒能力,而H<sub>2</sub>O同时存在会出现 Ce02的局部硫酸化和NH4 2SO4的阻塞 , 降低催化活性。