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1、Bi2Se3自旋轨道耦合计算Bi2Se3自旋轨道耦合性质的计算模型和基本参数:图（a）黑色ti、t2、t3基矢围成Bi2Se菱形原胞， 用于计算块体，红色方框包含一个五元层，是构 成薄膜的一个QL。计算能带的布里渊区高对称点：r（o 0 o）-z（兀兀Tt-F（兀兀-0X0 0 0）L（兀 0 0）根据正空间和倒空间坐标的转换关系，得到正空间中高对称点的坐标：r （0 0 0）-Z（0.5 0.5 0.5)-F(0.5 0.5 0)- T (0 0 0)L(0 0 -0.5)空间群： 166 号R-3M (MS)D5d(R3m)(文献）结构分为：六角晶胞和菱形原胞(Rhombohedral )
2、两种形式六角晶胞(hexagon):含三个五元层，15个原子菱形原胞(Rhombohedral ):含5个原子晶格参数 t=9.841, a =24.275原子坐标：弛豫值实验值Bi(2c)(0.400,0.400,0.400)Bi(2c) (0.398, 0.398, 0.398)Se(1a)(0,0,0)Se(1a) (0,0,0)Se(2c) (0.210,0.210,0.210)Se(2c) (0.216, 0.216, 0.216)鹰势：PAW_GGA_PBEEcut=340 eV块体：Kpoints=11 X1M1薄膜：Kpoints=11 11 M块体结构优化时，发现 Ecut=
3、580 ,KPOINTS=151515 ,得到的结构比较合理计算薄膜真空层统一：15 ?ISMER 取-5 （或取 0,对应 SIGMA=0.05 ） 二、计算过程描述：1)范德瓦尔斯作用力的影响手册中一共有5种方法：Correlation functionals : LUSE VDW = .TRUE.the PBE correlation correctionAGGAC = 0.0000Exchange 交换 functionalsvdW-DFvdW-DF2方法一方法二方法三方法四方法五revPBEoptPBEoptB88optB86brPW86GGA = BOGGA = MKGGA = M
4、LGGA = REGGA = ORPARAM1 = 0.1833333333PARAM1 = 0.1234Zab_vdW = -1.8867LUSE_VDW = .TRUE.LUSE_VDW = .TRUE.PARAM2 = 0.2200000000PARAM2 = 1.0000LUSE_VDW = .TRUE.AGGAC = 0.0000AGGAC = 0.0000LUSE_VDW = .TRUE.LUSE_VDW = .TRUE.AGGAC = 0.0000AGGAC = 0.0000AGGAC = 0.0000经测试)发现方法二 optimized Perdew-Burke-Ernzer
5、hof-vdW (optPBE-vdW) 是最合适的。并通过比较发现，范德瓦尔斯作用力对块体和单 个QL厚度的薄膜的影响很小，对 多个QL厚度 的薄膜结构影响比较大，所以优化时需要考虑 QL之间的vdW相互作用，而范德瓦尔斯作用 力对电子态的影响也比较小，所以，计算静态和 能带的时候，可以不考虑。此外，以往文献中的计算，有的直接采用实 验给出的结构参数建模，不再弛豫，计算静态和 能带，得到的结果也比较合理。所以，我们对薄膜采用不优化结构和用 optPBE方法优化结构，两种方式。2）算 SOCo计算材料的自旋轨道耦合性质，一般在优化好 的结构基础上，在静态和能带计算是加入特定 参数来实现。一般，
6、分两种方式：第一种是从静态开始，就进行非线性的计算， 能带也进行非线性自旋轨道耦合计算。第二种，则是，在静态时进行非线性计算（按 照一般的静态计算进行），产生CHGCAR、 WAVECAR ,进行能带非线性自旋轨道计算 时，读入这两个参数。VASP手册推荐使用第二种。我们通过多次比较发现，使用第一种方法，可 以得到更为合理的结果。3）关于d电子的考虑。我们分别考虑了 Bi原子的两种电子组态：第一种，含有15个价电子，包含d电子， 电子组态5d106s26p3;第二种，含有5个价电子，不含d电子，电子组态是6s26p3o通过比较计算结果，发现并没有明显的区 别，所有我们选用第二种。4）考虑薄膜的
7、对称性由MS六角结构，沿（001）方向切割，可以 得到两种以Se原子作为表面原子的薄膜，如 下图，分别为1QL和3QL的两种切法，右图 比左图对称性要更好一些，这一区别在计算过 程中会导致巨大的区别，我们通过比较，发现, 只有右图的结果，才可以得到合理的结果，尤 其是在多个QL的情况。5）关于VASP版本的问题1 . VASP5.2.12以后的版本才可以计算范德瓦 尔斯作用力。2 .算自旋轨道耦合用的 vasp不能包含任何 预编译程序命令-DNGXhalf, -DNGZhalf, -DwNGXhalf, -DwNGZhalf ,必须重新编译 vasp。因为这些参数通常对于非线性磁性计算是 必要
8、的.三、结果分析1-1）文献中Bi2Se块体能带结构图如下:J .rI11 ZFILFigure 2 | Band Mtruttur。, Brillouin iniie and parity eigenvalue a b EJjnd structure for 为 wHhOtftGO 4 nd with (b) 50c我们的结果:% 依* rtMmiwMdFvl voc bmtaFLF2-0）实验上，1-6QL薄膜的能带图:2-1-1）文献中没有进行离子弛豫的1QL6QL的Bi2Se3薄膜能带结构-1.0450S . i ,三u.2-1-2）我们算的Bi2s印薄膜1QL和3QL未优化结构的能带图:2-2-1）文献采用optPBE-vdW 泛函进行离子弛豫1QL6QL的Bi2Se3薄膜能带结构-1.00 5 0 5 Ana 1 o o O2-2-2）我们算的Bi2Se3薄膜1QL和3QL加vdW优化结构后得到的能带图: