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1、导热绝缘硅橡胶复合材料的结构设计及性能研究目前 , 随着电子电力行业以及能源等领域的快速发展, 电子集成电路、电子器件与电子设备等的功率密度越来越大 , 带来的散热问题日益突出。电子器件与设备工作时产生的热量会导致其工作温度升高 , 并对其性能及寿命造成严重影响。 现有的柔性导热绝缘复合材料仍存在高导热与良好绝缘性、柔顺性不能兼顾等问题 , 难以满足电子电力行业发展的需求。基于此 , 具有高导热性能且绝缘性良好的柔性导热绝缘复合材料 , 在电子电力行业以及能源领域具有巨大的应用前景。本论文针对上述问题 , 拟尝试通过设计 3D 填料网络结构、取向结构以及层状结构等来制备导热绝缘硅橡胶复合材料
2、, 旨在提高复合材料的导热性能 , 同时保证材料的绝缘性能 , 兼顾材料的柔顺性等性能 , 并对导热绝缘硅橡胶复合材料在复合绝缘子领域的应用进行探索。 本论文的主要研究内容及结果如下 :(1) 以一维碳纳米管 (1D Carbonnanotubes,CNTs) 与二维氮化硼(2D Boron nitride,BN)通过机械共混法在硅橡胶(Silicone rubber,SR)基体中制备了3D混合填料网络的SR/BN/CNT导热复合材料。考察了极少量 (0.0005 vol.% 0.25 vol.%)的 1D CNTs与 2D BN(12.6 vol.%) 构成 3D填料网络对复合材料导热绝缘及
3、力学性能的影响。研究发现 , 加入 0.25 vol.%CNTs制备的样品SR/BN/CNT0.25(BC 0.25), 其导热系数比 SR/BN复合材料 (B30) 和纯SR分别提高 25%和 75%。SR/BN/CNT复合材料的体积电阻率比 B30 略有提高 , 并且具有与 B30相当的击穿强度 (23 kV mm-1)。另外 , 加入少量 CNTs可以提高 SR/BN/CNT复合材料的拉伸强度 , 同时复合材料的弹性模量增量远低于导热系数的增量, 柔顺性较好。采用硅烷偶联剂A-171 改性 SR/BN/CNT复合材料 , 可将导热系数提高约 10%,同时提高击穿强度 , 并降低介电损耗。
4、 (2) 以 SR和 BN为原料 , 采用机械剪切法和两步固化法制备了在垂直方向取向的 SR/aligned-BN(SR/ABN) 复合材料。考察了不同 BN含量的 SR/ABN复合材料在垂直方向的导热绝缘性能。实验结果表明 ,SR/ABN 150(ABN 150) 在垂直方向上的导热系数可达到 5.4 W m-1 K-1, 与 SR/BN 150(BN 150) 相比 , 其导热系数增量 11 和 12 分别为 33 和 6.3 。采用有效介质近似 (EMA)模型分析表明 ,SR/ABN复合材料的界面热阻 RBd3为 2.5 10-8m2 K W-1, 比 RBd1及 SR/BN复合材料在相
5、同填料含量时的 RBd3都约低一个数量级。红外热成像分析表明 ,ABN 150 的表面升温和降温的速率最快 , 到达稳定温度的时间最短 , 具有优异的传热响应和热传导性能。 SR/ABN复合材料比 SR/BN复合材料在垂直方向上具有更低的线性热膨胀系数 , 不易受热产生形变。同时 ,SR/ABN复合材料的体积电阻率大于 1016 cm,电绝缘性能优异。 (3) 以 BN和膨胀石墨 (Expanded graphite,EG)为原料 , 采用机械剪切法制备了层状 SR/aligned BN-SR/aligned EG(SR/ABN-SR/AEG)复合材料。考察了取向以及导热层 SR/AEG与绝缘
6、层 SR/ABN交替间隔叠加的多层复合结构对复合材料导热和绝缘性能的影响。研究发现 , 在 SR/ABN-SR/AEG复合材料中 ,BN 与 EG在 SR基体中均呈现整齐有序的沿水平方向高取向的结构 , 且 SR/ABN-SR/AEG复合材料在水平方向的导热系数随层数的增加而增加, 最高可达到 23W m-1 K-1, 相比单层取向的SR/ABN/AEG(SBE)复合材料和SR,SR/ABN-SR/AEG复合材料在水平方向上的导热系数分别了提高180%和 2 个数量级 , 同时在垂直方向上的体积电阻率能够达到1014cm,比 SBE复合材料高约 5 个数量级 , 具有良好的绝缘性能。 (4)采
7、用不同形貌的氢氧化铝(Aluminium hydroxide,ATH)、无规则氧化硅(Irregularsilica,IS)和球形氧化硅 (Sphere silica,SS),通过机械共混法制备了SR/ATH、SR/IS、SR/SS复合材料。研究了填料的形貌对复合材料力学性能、热性能、电性能的影响, 并对其热性能与耐电弧老化性能之间的关系进行分析。结果表明, 采用氧化硅制备的SR/IS和SR/SS复合材料的拉伸强度可达到6.5 MPa及6.6 MPa,是SR/ATH的近 2 倍,击穿强度E0 分别为24.9及24.8 kV mm-1,高于SR/ATH的 18.9 kV mm-1。球形形貌使 SS颗粒具有良好的相容性和加工性 , 制备的 SR/SS复合材料具有最高的断裂伸长率、最小的弹性模量、最低的内耗值、极低的介电损耗及最好的热稳定性, 并且在高温区域具有最好的导热性能。在高温区散热性能及热稳定性良好的SR/SS复合材料经电弧老化后也具有最好的表面耐电弧蚀损性能。